一、气相光催化降解苯的初步研究(论文文献综述)
陈瑞敏[1](2021)在《SnO2光催化降解苯系物的性能及开环机理研究》文中提出空气污染的来源多种多样(包括点源和非点源),且传输速度快,在控制和预防方面都面临着许多具有挑战性的问题。近年来,全国二氧化硫和氮氧化物的排放控制已经卓有成效,但挥发性有机物(VOCs)的治理仍是难题。芳香烃是VOCs的重要构成之一,且是公认的高污染、有毒性物质。苯系物,广义上是芳香烃,但一般意义上主要包括苯、甲苯、乙基苯、二甲苯这四种。为了实现有效的空气净化,迫切需要开发新的策略,实现苯系物的高效稳定降解。光催化作为一种可行的空气净化技术,可以在温和条件下将气态污染物直接降解成无害的二氧化碳和水,已得到了广泛研究。目前,多数苯系物的光催化降解研究集中在光催化材料的设计制备和催化性能的提升,苯系物复杂的光催化反应历程尚未得到深入研究。然而,分析基元反应和降低反应能垒是促进催化反应高效进行的关键。因此,剖析光催化降解苯系物的反应机理,特别是,开环反应这一速率控制步骤的机理,具有不可忽视的意义。为了阐明开环能垒,提高光催化效率,本文系统研究了光催化苯系物降解反应路径,阐明了甲基数对开环机制的关键作用。以苯、甲苯和邻二甲苯作为目标污染物,以SnO2作为模型光催化剂。SnO2是一种出色的光催化剂,有利于产生羟基(·OH)自由基。苯、甲苯和邻二甲苯在SnO2上实现了高效稳定的光催化降解,且效率显着高于商用二氧化钛(P25)。出乎意料的是,随着甲基数的增加,光催化降解性能和量子效率显着提高,对含两个甲基的邻二甲苯的光催化降解效率最高。根据实验及理论结果得知,甲基的引入对苯环上的电子分布有较大的影响,其增强苯环的吸附和活化。对反应历程研究发现,苯环上甲基被·OH自由基逐步氧化为羧基,随后发生开环反应。含碳基团羧基的引入有效降低苯环的成键作用,增加污染物分子与催化剂界面的电荷交换,最终降低开环反应的能垒。苯环上的甲基数是分解效率提高的主要原因。为了进一步阐明甲基位置对开环反应的关键作用,以邻、间、对二甲苯作为目标污染物,以SnO2作为光催化剂。间二甲苯和对二甲苯在SnO2上的光催化降解效率相似,而邻二甲苯的降解效率远高于两者。并且,SnO2在邻二甲苯的长时间测试中无明显失活现象。结合理论和实验研究方法,发现苯环上含碳基团(甲基,羧基)的邻位连接降低分子对称性,减弱共轭π键的稳定性,并且促进分子与SnO2界面的电荷交换,实现了苯环的有效活化,从而降低开环反应的能垒。苯环上的甲基的邻位连接是提高开环率和分解效率的主要原因。本篇文章对光催化氧化VOCs反应机理的揭示为今后的研究提供了有益借鉴。此外,本工作提出甲基对芳香族VOCs开环反应的作用,推动了光催化技术在高效降解芳香烃中的应用。
张力昀[2](2021)在《基于氧同位素标记的苯系物TiO2光催化降解机理研究》文中研究指明苯系物是一系列广泛存在于室内和大气环境中的挥发性有机污染物,具有神经毒性和致癌性,对人体健康和机能有严重影响。光催化氧化法因操作便捷、节能节约、无二次污染等优点,成为常用的苯系物处理降解技术之一。但由于反应过程中H2O和O2的参与,会出现许多含氧中间产物。鉴于目前对苯系物的机理研究多停留在产物定性和反应路径推导,揭示其中氧原子的迁移机制对研究苯系物的降解机理具有重要意义。同位素标记法正是以示踪原子变化过程为核心的方法,利用18O标记的氧物种或者底物进行反应可以很清楚地观察其转移路径。然而随着环境条件如湿度、反应物浓度、环境介质的变化,这些含氧产物的成分会更加复杂,氧原子的转移也可能受到影响。本论文选取苯乙烯和三甲苯的三种同分异构体作为研究对象,将含氧产物的定性定量分析和氧同位素标记相结合,在不同的反应体系下开展了Ti O2光催化降解机理研究。首先进行了不同底物浓度下苯乙烯的Ti O2光催化降解。在100 ppmv下,一共鉴定出8种含氧界面产物:苯甲醛、苯甲醇、苯乙醛、2,2-二羟基苯乙酮、苯甲酸、2,3-二氢苯并异呋喃、2-羟基苯乙酮和苯基乙二醇。而只有1,3-二氢苯并呋喃在200和400ppmv下生成。说明提高底物浓度会改变产物种类。同样也观察到产物总含量增加(从5.72×10-2、8.46×10-2到9.48×10-2mg);而在不同相对湿度(5%,50%和100%)下进一步研究后均鉴定出9种产物,但产物总含量依次下降(从9.48×10-2、3.52×10-2到2.92×10-2mg),说明湿度仅影响产物含量。整个过程使用了H218O参与反应,经分析发现两者的提高都会促进产物的18O比例增加,但提高底物浓度不会改变O2的主要地位(>70%)。而提高相对湿度不仅导致更高的18O比例,甚至出现了以H2O主导的苯甲酸(54%)和2,3-二氢苯并异呋喃(56.8%)。之后又进一步结合活性氧物种的定性定量进行分析,得出在5%相对湿度下,超氧自由基和单线态氧(1O2和O2·-)对界面产物的贡献率超过80%;而提高相对湿度会促进羟基自由基(·OH)参与界面产物的生成,反过来抑制超氧自由基和单线态氧的产生。之后进行了气相和液相三甲苯同分异构体的Ti O2光催化降解机理研究。在气相体系下,1,2,4-、1,2,3-、1,3,5-三甲苯分别鉴定出11、10、5种界面产物。其中1,2,4-和1,2,3-三甲苯界面产物种类相似,均为醇类、醛类、羧酸类和苯并呋喃酮类,但只有后者生成了3-甲基-邻苯二甲酸酐。1,3,5-三甲苯没有苯并呋喃酮类产物,但生成了羟基加成产物2,4,6-三甲基-苯酚。在液相体系下,只有1,2,4-三甲苯鉴定出3种界面产物,1,2,3-三甲苯鉴定出4种界面产物,均为醛类和呋喃酮类产物,没有生成新产物且产物含量大幅下降。在气相体系下,三种三甲苯H2O参与氧原子贡献最多的均为羧酸类产物,且都由H2O起主导作用(>60%),其中1,2,3-三甲苯的3-甲基-邻苯二甲酸酐也由H2O起主要贡献(65.7%),其他产物均由O2主导生成。在液相体系下,1,2,4-三甲苯和1,2,3-三甲苯界面产物中H2O的贡献率明显下降,更多由O2起主导作用,有此得出H2O更容易参与气相体系界面产物的生成。以上结果对苯系物的光催化机理研究及含氧中间产物的调控提供了更深刻的见解。
赵佳[3](2020)在《活化过硫酸盐降解苯醚甲环唑的研究》文中进行了进一步梳理苯醚甲环唑是三唑类杀菌剂的一个代表品种,在我国广泛应用于水稻真菌病害,其化学性质稳定,自然条件下难以自发降解,易长期留存于水环境中,具有潜在的风险。本文针对水体中苯醚甲环唑的潜在危害大且相关去除研究局限的问题,探究了UV/PS和Fe2+/PS两种氧化体系对苯醚甲环唑的降解效果,考察了常规影响因素(氧化剂投加量、p H等)以及环境因素(碳酸氢根离子、腐殖酸)对于苯醚甲环唑的氧化效能的影响,并对UV/PS体系氧化过程的中间产物以及降解路径进行了分析,采用了ECOSAR软件进行了生物毒性预测。研究结果表明,UV/PS主要基于SO4-·氧化苯醚甲环唑,PS投加量的增加和苯醚甲环唑初始浓度的降低均会促进反应的进行;改变初始p H值对降解苯醚甲环唑的影响效果不显着;最佳反应条件:苯醚甲环唑浓度为1 mg/L、PS投加量为0.8mmol/L、p H为5、温度为(25±2)℃,反应20 min后,此时去除率可达96.37%。碳酸氢根和腐殖酸的浓度均会对降解产生抑制作用,且腐殖酸的抑制作用更明显。对UV/PS体系进行可行性分析时得知,单独PS不具备氧化降解苯醚甲环唑的能力,单独紫外虽可以使苯醚甲环唑发生直接光解反应,但其反应速率远远不及UV/PS体系产生的SO4-·对苯醚甲环唑的氧化速率。UV/PS体系中自由基捕获实验结果显示,不同p H条件下产生的自由基种类不同,酸性条件下由于不具备产生OH·的条件,有效自由基种类为SO4-·;中性条件下主要是SO4-·与少量OH·共存,两者共同主导苯醚甲环唑的降解;而在碱性条件下时OH·为降解过程中主要有效的自由基。Fe2+/PS体系中改变苯醚甲环唑初始浓度、溶液初始p H值、Fe2+投加量、碳酸氢根浓度和腐殖酸投加量等反应条件对降解苯醚甲环唑的表观速率的影响呈现出良好的线性关系(R2≥90%),符合准一级动力学过程;反应对p H依赖性极强,酸性条件下更有利于苯醚甲环唑的去除;碳酸氢根和腐殖酸均会不同程度的影响苯醚甲环唑的降解效率,且碳酸氢根的抑制作用更强。UV/Fe2+/PS体系可改善不同的初始p H和碳酸氢根浓度对Fe2+/PS体系和UV/PS体系的影响,当p H=3时,UV/Fe2+/PS体系对苯醚甲环唑的反应速率可达0.2208 min-1,均高于UV/PS体系的0.1561 min-1和Fe2+/PS体系的0.1999 min-1;在具有相同浓度的碳酸氢根时,对比UV/PS体系与Fe2+/PS体系,降解苯醚甲环唑的反应速率分别提高了4%和22%。利用GC/MS对UV/PS体系降解中间产物进行了分析,共检测出13种产物,主要为苯酚类有机物、酮类有机物等,降解途径主要涉及醚键裂解、脱氯氢化、脱氯羟基化、氯代和脱氢等反应。采用ECOSAR软件对UV/PS体系降解苯醚甲环唑的中间产物的生物毒性进行了预测,结果表明,几乎所有的中间产物的毒性均比母体苯醚甲环唑低,降低了环境的威胁。
刘洋[4](2020)在《氧化锌复合材料的制备及光催化降解有机污染物性能研究》文中研究说明传统的n型半导体ZnO因具有优良的光电性能和较低的成本等优点,使其在光催化领域有着良好的应用前景。但ZnO禁带宽度为3.37 e V,只能在紫外光波段(λ<400nm)被激发产生电子和空穴,而紫外光能量占比不到太阳光总能量的5%,极大的降低了材料对太阳能的利用效率。此外,ZnO光生电子-空穴在迁移过程中易发生复合,极大的限制了ZnO的光催化活性。因此,为了提高ZnO光催化效率,本文制备了Ag2O/ZnO、Ag/AgCl/ZnO和ZnO/ACF复合材料,研究了不同反应体系对材料结构、形貌、光学特性和光催化性能的影响。本文主要工作内容如下:1.通过简单的水热法制备了Ag2O/ZnO复合半导体材料,实现了宽禁带半导体与窄禁带半导体的复合,通过控制反应浓度和温度研究了其对结构、形貌、光学性能和光催化性能的影响,并探讨了Ag2O/ZnO复合半导体材料的光催化降解机理。实验结果表明:当反应温度固定为120℃,Ag+/Zn2+摩尔比为2:8时制得的S3样品在紫外光下具有最佳的光催化活性,紫外光照射100 min对MO溶液降解率可达98.4%,而单相ZnO在相同实验条件下的光催化降解效率仅为18.3%;Ag+/Zn2+摩尔比为4:8时的S4样品在可见光下具有最佳的光催化活性,可见光下照射200 min可降解97.1%的MO分子,并且在5次循环降解实验后,其物相结构和光催化活性没有发生明显变化,对MO溶液降解率仍能达到88.3%,说明Ag2O/ZnO在可见光下具有良好的稳定性。通过对Ag2O/ZnO复合半导体材料光催化降解机理的探索,发现羟基自由基(.OH)和超氧自由基(.O2-)是参与光催化反应的主要活性基团。2.以ZnO为载体,硝酸银(Ag NO3)为银源,稀盐酸(HCl)为沉淀剂,通过光还原法制备了具有可见光响应能力的Ag/AgCl/ZnO三元催化剂,研究了不同光还原时间对其光催化性能的影响,并对其光催化机理进行了分析。实验结果显示,基于Ag的等离子体共振效应(SPR),催化剂的光响应范围拓展至可见光区。并且随着光还原时间的增加,样品中光还原生成的Ag单质数量不断增加,Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的光催化效率呈现先增加后降低的趋势。当光还原时间为15 min时得到的三元催化剂具有最佳的降解效率,可见光照射200 min对MO溶液脱色率为99.4%。3.以酸化ACF为载体,采用浸渍-水浴法制备了集光催化与吸附性于一体的ZnO/ACF复合材料,并考察了生长液温度对复合材料性能的影响。结果表明:ACF经酸化处理后成功引入了羟基和羧基等基团,改善了ACF基体的亲水性,并且没有明显改变ACF的微观形貌和结构。ACF的引入极大提高了ZnO的光吸收能力,抑制了光生电子-空穴的快速复合,ZnO/ACF对挥发性气态甲苯的去除率明显高于ACF基体,且随着生长液温度的增加,ZnO/ACF复合材料光催化活性呈现先增加再降低的趋势。生长液温度为80℃制得的ZnO/ACF(S3)复合材料有最佳的光催化降解效率,在可见光照射6 h后对甲苯的降解率可达70.5%,并且对苯和乙苯均表现出较高的光催化活性。
张超[5](2020)在《TiO2基纳米微球材料的结构调控及其光催化降解气相苯的研究》文中指出随着科学的不断进步,人类生存环境问题日益严峻。然而,近年来由于可挥发性有机污染气体(VOCs)带来的污染问题受到人们的广泛关注,利用半导体材料催化降解VOCs是目前最有应用前景的净化环境技术之一。在众多优秀的半导体催化剂中,TiO2以其化学性质稳定、对人体无毒害、价格低廉、仅需要光能对污染物进行催化,已成为目前最为理想的催化剂之一。众所周知,纳米材料的作用效率常常得益于它的纳米尺寸效应,而对其形貌、尺寸的调控,也自然成为了广大科学工作者们努力的方向。本文利用简单的水热法等制备工艺,对TiO2基半导体材料进行了形貌、微观结构的调控,并以掺杂、包覆等方式对其紫外-可见光响应进行了改性,研究了以气相苯为标准物的光催化性能,主要研究内容及结果如下:1.采用水热法,合成了4种不同形貌结构的TiO2纳米微球。采用水热法合成了由纳米颗粒组成二级结构的TiO2实心微球,微球比表面积大,介孔结构明显;利用聚苯乙烯(PS)微球为模板合成TiO2空心微球,微球合成粒径均一度高,孔隙率较大且微球粒径范围可控性强,同时通过改变热处理气氛合成了表面碳化的TiO2空心微球;通过改变水热条件,合成了Yolk结构的TiO2基纳米微球,该方法制得的微球为核-壳结构,核-壳部分间距较大,这种结构的TiO2纳米微球有良好的光吸收效率;采用Si O2微球结构替代TiO2微球核部分,分析了不同热处理温度对Si O2@TiO2纳米微球的生长与形貌结构的影响。通过对微球形貌调控,讨论了其对降解气相苯光催化性能的影响。2.采用N、F及B元素对TiO2纳米微球进行掺杂。掺杂后的TiO2纳米微球提高了紫外-可见光的光吸收响应强度,同时在UV-Vis光吸收边出现了明显的红移现象。其中,N、F元素的掺杂明显缩小了TiO2基纳米微球的禁带宽度,使得可见光吸收性能增强。随着B元素的掺杂量的增加,TiO2基纳米微球紫外光响应强度降低,而可见光响应强度明显增高。XRD测试表明,非金属元素(N、F、B)的掺杂对TiO2纳米微球从锐钛矿到金红石相的转变温度有一定的影响,TiO2纳米微球的晶粒尺寸随着掺杂量的增加而减小。通过对TiO2纳米微球不同非金属元素的掺杂,其在可见光条件下的光催化性能有明显增加。3.设计合成了V2O5@TiO2与TiO2@V2O5互包覆核-壳结构的纳米微球。考察了其水热温度、互包覆比例对其光催化性能的影响。V2O5为核、TiO2为壳的微球表面形成异质结,其光响应范围有蓝移现象产生。同时,TiO2的包覆影响了V2O5的结晶度。TiO2为核、V2O5为壳的微球粒径均一度更高,TiO2的核部结构不仅增大了包覆微球的比表面积,同时提高了光吸收效率。两种包覆方法合成的微球表面形成的异质结都可有效地分离光生电子和光生空穴,拓宽TiO2纳米微球的光吸收范围。4.通过对不同微球形貌及掺杂修饰的光催化剂性能的比对,确定了TiO2微球微观结构的调控对光催化性能的影响;通过计算确定了光催化剂在特定密闭空间内发挥最优效能的最优面积;分析了实际密闭环境对光催化性能的影响,其结果与本论文工作中所做实验微观表征及光催化性能基本一致;对光催化反应方程式的催化反应常数与吸附常数进行了实验计算,确定了不同形貌及掺杂修饰的光催化剂的动力学反应方程。通过对动力学方程Langmuir-Hinshelwood中不同材料的光催化反应速率常数k与吸附常数K的比较,讨论了几种形貌的TiO2微球的光催化反应难易程度。
甘毅[6](2020)在《氧化石墨烯基TiO2光催化剂的制备及其对气态苯光催化性能的研究》文中研究说明随着社会经济的飞速发展,大气污染问题正在变得越来越严峻,这严重影响了人类的生存和健康,同时也限制着经济和社会的进步。因此,寻找解决有机污染物治理的新的有效途径,是提高人民生活水平和生活质量,促进社会可持续发展的迫切需要。论文以氧化石墨烯(GO)为基底材料通过负载TiO2,自制了一系列复合光催化剂。以苯为VOCs典型污染物,在不同条件下,系统研究复合光催化剂在动态实验条件下的光催化性能。本文以天然鳞片石墨为原料制备了氧化石墨烯(GO)基底材料,分别以钛酸丁酯、商用二氧化钛(P25)为钛源,采用水热法将TiO2负载在氧化石墨烯(GO)上,制备一系列纳米GO-TiO2复合光催化剂,分别研究了不同钛源、氧化石墨烯掺杂量、煅烧温度对材料合成过程工艺条件进行优化,确定了最佳复合光催化剂的合成工艺条件,并以此复合光催化剂进行了光催化实验,分别考察了初始浓度、停留时间、光照强度、催化剂的量、催化剂的使用寿命对苯降解性能的影响;通过TEM、XRD、SEM、FT-IR、BET表征手段对复合光催化剂进行分析与讨论,通过GC-MS对苯光催化后产生的尾气成份进行了分析鉴定。主要结论如下:(1)SEM和TEM表明:GO具有清晰可见的巨大平面且为很薄的片层结构,GO掺杂量的增加会对复合光催化剂的形貌产生较大的影响,导致复合光催化剂中TiO2的团聚现象愈发明显;XRD表明:GO的加入不会改变TiO2的晶体结构,以钛酸丁酯为钛源制备的复合光催化剂在煅烧温度在450℃-550℃情况下表现为纯的锐钛矿相且晶型随着温度的升高逐渐稳定,当煅烧温度升高到600℃时晶体结构向金红石相发生转变,在水热法制备的过程中GO被还原成了还原氧化石墨烯;FT-IR表明:GO与TiO2二者的结合方式为化学键的结合,复合光催化剂表面含有丰富的含氧基团;BET表明:GO具有较大的比表面积且与纯的TiO2相比GO-TiO2复合光催化剂具有更大的比表面积。(2)254nm的单纯紫外光对苯的有一定的降解效果,空塔实验表明:苯的降解率随着初始浓度的升高而降低,紫外光强和停留时间对苯的降解效果影响较大,随着紫外光强的增大而显着增加,反应装置中气体停留时间越长,苯的降解效率越好。在空气做载气,苯的初始浓度为103mg/m3左右,控制气体停留时间接近50s,光源采用功率为48W的主波长254nm紫外杀菌灯,在光照4h后苯的降解率最大为52.64%。(3)TiO2与GO之间存在吸附-催化协同作用。当GO的掺杂量为1%时,选用钛酸丁酯为钛源,煅烧温度在550℃的工艺条件下制备出的1%GO-TiO2-550复合光催化剂对苯的降解率达59.66%,相比于以P25为钛源,1%GO-P25提高了6.31%,且是单纯商用P25的1.97倍。(4)催化剂固载的最佳预处理方式为刮涂法在110℃下烘干,其光催化活性最好固载流失率也较小;制备的最佳1%GO-TiO2-550复合光催化剂进行光催化实验,实验表明:在苯的初始浓度为103mg/m3左右,控制气体停留时间接近50s,光源采用功率为48W的主波长254nm紫外杀菌灯,空气做载气下,苯在光照时间1h的平均降解率达84.96%,相比于空塔实验提升了约32.32%。(5)复合光催化剂下苯的尾气成份主要有:乙酸、丙酮、乙二炔、3,4-二甲基-2-戊烯、2-乙基-1-乙烯、甲苯、苯甲醛、2-甲基-1,4-二氧六环、邻苯二甲酸二丁酯,相比于空塔尾气情况副产物多了3,4-二甲基-2-戊烯、2-甲基-1,4-二氧六环、2-乙基-1-乙烯这几种成份;同时在该催化剂下也有较好的矿化效果,矿化率为73.01%,相对比于空塔实验的矿化率提高了约41.72%。
张琦[7](2019)在《双室气—液两相介质阻挡放电装置降解苯的性能研究》文中进行了进一步梳理挥发性有机污染物(VOCs)严重危害生态环境,目前常用的VOCs破坏性处理方法包括低温等离子体(催化)法、光催化法、催化燃烧法、生物法等。相较于其他处理方法,低温等离子体(催化)技术具有效率高、无选择性和适用范围广等优点,但是单独气相放电(催化)降解VOCs也存在气相有害副产物排放的问题。本文以苯为模拟目标物,提出一种双室气-液两相介质阻挡放电(DBD)反应器(GLDR)用于处理VOCs废气,该反应器具有气相放电室和气-液两相放电室,VOCs依次进入气相放电室和气-液两相放电室进行顺序处理,用于控制单一气相介质阻挡放电装置(GPDR)净化VOCs废气过程中的气相副产物排放;同时为增强苯的降解效果,研究了溶液中投加过硫酸盐对苯降解效率的影响。此外,本文也研究了气相放电室填充Cux-Mny/γ-Al2O3催化剂时,GLDR降解苯及副产物控制性能,考察了放电装置的结构参数、电气参数、气相参数和液相参数对苯降解效率的影响,并比较了GPDR与GLDR降解苯及副产物控制的性能,主要研究内容及结果如下:(1)与传统GPDR相比,GLDR在苯降解效率和能量效率、活性物质生成(O3和H2O2)和NOx控制方面均表现出了更好的性能。在15 kV外加电压下,与GPDR相比,GLDR的降解效率提高了19%,能量效率提高了0.39 g/kWh。对于GLDR系统,苯降解效率随外加电压的增大而升高,随着放电气隙间距、苯初始浓度和气体流速的增大而降低。而溶液电导率、溶液pH值的改变对苯的降解效率影响不显着。在外加电压为15 kV,放电气隙间距为4 mm,苯初始浓度为200 ppm,气体流速为0.2 L/min,溶液电导率为721μS/cm,溶液pH为7.02条件下,苯的降解效率为61.1%,能量效率为1.45 g/kWh;投加3 mmol/L的K2S2O8和KHSO5后苯降解效率分别提高了7.4%和9.1%。利用FT-IR、GC-MS和HPLC-MS对苯降解过程中的中间产物和放电副产物进行了分析检测,并给出了苯可能的降解途径。(2)针对GLDR/Cux-Mny/γ-Al2O3复合系统,考察了不同比例的铜锰催化剂对苯降解效率、能量效率、CO2选择性、O3和NO2产生的影响,其中GLDR结合Cu-Mn/γ-Al2O3(1:1)催化剂对苯的降解效率和CO2选择性最好,在外加电压为15 kV,放电气隙间距为4 mm,苯初始浓度为100 ppm,气体流速为0.2 L/min,溶液电导率为5750μS/cm,溶液pH为7.02条件下,苯降解效率为85.0%,CO2选择性为71.3%,分别比GLDR系统提高26.9%和34.9%,这与催化剂的表征结果相一致;投加3.0 mmol/L的K2S2O8和KHSO5后,苯降解效率分别提高了12%和14.5%。此外,考察了Cu-Mn/γ-Al2O3(1:1)催化剂填充量、催化剂空速以及载气湿度对苯降解效率的影响,结果表明在一定范围内,适当增大催化剂的填充量、减小催化剂空速对苯的降解效率有提高作用,适宜的载气湿度也有利于提高苯的降解效率,溶液pH值的改变对苯的降解效率影响不显着;对GLDR结合催化剂前后的放电产物进行了FTIR分析。
李杰[8](2019)在《黑色TiO2太阳光催化降解典型含氧VOCs机理研究》文中认为挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是我国大气中的主要污染物之一,长期暴露对人类身体健康存在一定的危害。基于太阳光的光催化氧化技术是一种非常有前景的VOCs控制技术,其中具有可见光吸收的黑色Ti02近些年受到了广泛的关注。本论文采用高温铝(Al)还原法合成出了黑色Ti02,选取两种含氧VOCs(OVOCs)为研究对象,其分别是丙烯醇和苯甲醇,在自制的固定床光催化反应器中开展了黑色TiO2太阳光催化降解OVOCs的性能和机理研究,并结合同位素示踪方法揭示了水和氧气在OVOCs降解过程中贡献和作用机理。本论文的主要内容包括以下:采用高温Al还原法成功合成出黑色P25(锐钛矿80%,金红石20%)、黑色金红石Ti02和黑色锐钛矿TiO2,在自行设计加工的聚四氟乙烯圆柱体光催化反应器中开展了上述黑色TiO2太阳光催化降解丙烯醇性能和机理研究。研究结果表明:还原Ti02的光催化性能会随着温度的升高而降低。然后研究了丙烯醇在P25和Al还原的P25,金红石TiO2和锐钛矿TiO2上光催化转化为羰基化合物的机理。进一步的机理结果证实,在所有TiO2上形成总共七种羰基化合物,包括四种单羰基化合物(丙酮,乙醇醛,1,3-二羟基丙酮和丙烯醛)和三种二羰基化合物(乙二醛,甲基乙二醛和二甲基乙二醛)。相同的副产物形成表明还原处理和晶相对羰基中间产物组成的影响可忽略不计。然而,发现黑色P25上二羰基化合物与单羰基化合物的相对含量比率比P25高4.1倍,表明还原处理显着加速了 TiO2上二羰基化合物的形成。此外,在足够的反应时间内,金红石和锐钛矿晶相都对二羰基化合物的生成有促进作用,特别是锐钛矿。·OH相对含量的增强会加速催化剂表面所有产物的生成。此外,结合实验和理论机理结果证实,.·OH加成和O2氧化优选将丙烯醇转化为二羰基化合物而不是单羰基化合物。这个研究可以为丙烯醇转化为羰基化合物提供深刻见解,并有效补充烯醇的大气转化途径。进一步地选取苯甲醇为研究对象,并结合氧同位素示踪方法对比了苯甲醇在P25和黑色P25上的太阳光催化剂降解机理。产物鉴定结果表明:在P25和黑色P25上生成的中间产物都包括:苯甲醛,甲酸苄酯,苯酚,二苄醚,苯甲酸和苯甲酸苄酯,此外,在黑色P25上检测到另一个产物:邻醛基苯甲酸,说明高温还原处理对P25光催化降解苯甲醇的产物和途径影响不是很大。同位素结果表明:水只参与到部分产物(如甲酸苄酯,苯甲酸和及苯甲酸苄酯)的生成反应中,其中在甲酸苯酯和苯甲酸苄酯生成过程中有1/5的水参与反应,而在苯甲醇转化为苯甲醛的过程中,完全没有水的参与,但在苯甲醛进一步氧化为苯甲酸的过程中,水和氧气的贡献作用各占一半。说明在苯甲醇光催化降解过程中,氧气的贡献更大。
贾恒[9](2019)在《碳量子点/TiO2修饰多孔g-C3N4的制备及光催化性能研究》文中研究表明g-C3N4聚合物半导体因其原料来源广泛、制备方法简单、耐酸碱腐蚀、耐高温、合适的禁带宽度等特点在光催化领域扮演着重要的角色。但g-C3N4存在比表面积较低、对可见光的吸收范围窄、光生载流子易复合等不足。本文以模板法构筑多孔结构g-C3N4材料,多孔结构可以增加g-C3N4材料的比表面积,进而增加光催化反应的活性位点。碳量子点具有优异的可见光吸收能力、上转换光致发光特性和优秀的载流子传输效率。本文利用碳量子点对多孔g-C3N4进行表面修饰,旨在提升其光吸收能力和载流子传输效率。在此基础上进一步引入TiO2纳米颗粒对上述复合材料进行修饰,获得TiO2/CQDs修饰的多孔g-C3N4复合材料,进一步提升材料的光催化性能。论文对多孔g-C3N4和复合材料进行了物相、结构、形貌、孔结构等表征和光催化降解性能测试,探究了性能与结构间的关系。主要研究内容及结果如下:(1)利用水解法制备出粒径分布均一的SiO2纳米球。以SiO2纳米球作为硬模板,单氰胺为前驱体,通过热聚合和化学刻蚀合成出多孔g-C3N4材料。改变热聚合温度和模板尺寸,获得了不同孔径结构和比表面积的多孔g-C3N4。相比于普通块体g-C3N4材料,多孔g-C3N4降解污染物的能力明显提升。其中比表面积为92 m2/g的PCN-50-580样品在120 min内对亚甲基蓝溶液的降解率提升至71.27%(对比样普通块体g-C3N4的降解率是32.84%),反应速率是对比样的3.16倍。对气相苯的降解率提升至66.74%,反应速率是普通块体g-C3N4的1.9倍。分析认为,光催化性能的提升源自多孔结构带来的大比表面积,不仅可以吸附更多的污染物,而且给光催化反应提供更多的反应活性位点。(2)在多孔g-C3N4的基础上,分别利用浸渍法和水热法完成碳量子点和TiO2颗粒修饰,形成复合材料。结果表明,复合材料不仅可以保持多孔g-C3N4的多孔骨架结构,比表面积可达到131 m2/g,并且光吸收能力和光生载流子产生和分离效率具有明显的提升。在对气相苯的光催化降解实验中,TCPCN-2复合材料在120 min内对气相苯的光催化降解率达到96.08%,是多孔g-C3N4的1.4倍,是单纯TiO2的1.5倍。对光催化降解气相苯实验过程进行一级化学反应动力学模拟验证,复合材料光催化降解过程符合一级化学反应动力学基本规律,同时TCPCN-2对气相苯的降解反应速率系数达到了0.2726 min-1,是多孔g-C3N4的2.9倍,是单纯TiO2的3.7倍。(3)复合材料中g-C3N4、碳量子点和TiO2形成了异质结构。当受到光照激发时,g-C3N4和TiO2分别会在自身的导带和价带位置上产生光生电子和空穴。此时g-C3N4导带上的电子会经过CQDs的传输迁移到TiO2的导带位置上,然后结合O2生成·O2-,同时TiO2价带上的h+会经过CQDs的传输迁移到g-C3N4的价带上,·O2-和h+在光催化反应中参与气相苯的氧化降解。在这个过程中,CQDs利用自身优异的可见光吸收能力拓宽了复合材料对可见光的吸收,优秀的电荷传输特性也可以促进复合材料中载流子的迁移,同时CQDs具有的上转换光致发光能力,可以将长波长范围的光转化为短波长光,增加g-C3N4和TiO2的光利用能力。复合材料形成的异质结构可以延长光生载流子的传输路径,增加载流子的扩散和迁移机率,延缓其复合,从而提升其光催化降解能力。
王亚楠[10](2019)在《F-TiO2/WO3催化剂的制备及其光催化降解气相甲苯的研究》文中进行了进一步梳理PM2.5和臭氧所引起的环境污染是目前社会普遍关注的焦点。VOCs是PM2.5和臭氧的重要前体物,因此应采取有效的措施对VOCs进行处理,以减少对环境的危害。本文选取VOCs的标志性物质甲苯作为本课题研究对象。纯TiO2催化活性较高且无毒,反应条件温和,但对可见光利用率低,光生电子空穴对复合率高,故使其在工业应用中受限。因而提高TiO2基催化剂活性的关键在于拓展光响应范围,降低光生电子-空穴的复合率。因此本课题采用TiO2和WO3复合的方法对TiO2进行改性,研究过程中发现本催化剂有一定失活现象,故而对其失活原因进行分析,具体内容如下:本课题制备了F-TiO2/WO3复合催化剂并对制备条件进行优化。先用煅烧法制备出纳米级WO3,再用溶胶凝胶法将TiO2和WO3复合,为提高TiO2/WO3复合催化剂的光催化活性,最后对TiO2/WO3催化剂进行F掺杂。对其制备条件进行优化,得出在WO3/TiO2摩尔比为0.10,煅烧温度为450℃的条件下,TiO2/WO3催化剂的光催化活性最高,120 min时降解率达到52.0%,选用非金属元素氟掺杂,当F/Ti掺杂摩尔比为0.10时,F-TiO2/WO3催化剂120 min时降解率为71.0%,与掺杂前相比,活性提高了19.0%。通过XRD、UV-Vis、SEM、XPS等表征从晶型、晶粒和元素化合价等方面证明了F的掺杂可提升催化剂活性。考察反应条件对F-TiO2/WO3催化剂催化活性的影响,并分析副产物形成路径。考察初始浓度、气体流量、相对湿度、催化剂用量、氧氛围等因素对催化剂降解活性的影响。对反应后的催化剂进行GC-MS分析,鉴别主要副产物有苯甲酸、苯甲醛和苯酚。用紫外灯活化反应后的催化剂做降解实验,发现降解率仍呈下降趋势,说明降解率下降不完全是由表面积碳引起的。以反应后的F-TiO2/WO3催化剂为研究目标,探究催化剂失活原因,对失活前后的催化剂进行XRD、UV-Vis、SEM、BET、XPS以及PL表征。发现失活前后晶型没有明显变化而晶体粒径变化明显,失活催化剂在可见光区域吸收强度明显低于新鲜催化剂,TiO2和WO3颗粒均出现了明显的团聚现象,孔径、孔容也较新鲜催化剂有了明显的下降,F-TiO2/WO3晶格中TiO2-x-x Fx的F流失导致Ti3+转化为Ti4+,催化剂氧空位减少导致其活性降低。
二、气相光催化降解苯的初步研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、气相光催化降解苯的初步研究(论文提纲范文)
(1)SnO2光催化降解苯系物的性能及开环机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 苯系物的概述 |
1.1.1 苯系物的来源和危害 |
1.1.2 苯系物的控制技术 |
1.2 光催化技术 |
1.2.1 光催化降解原理 |
1.2.2 光催化的效率影响因素 |
1.3 光催化降解苯系物的机理研究进展 |
1.3.1 光催化降解苯的机理研究进展 |
1.3.2 光催化降解甲苯的机理研究进展 |
1.3.3 光催化降解二甲苯的机理研究进展 |
1.3.4 光催化降解乙苯的机理研究进展 |
1.4 选题依据 |
1.5 主要研究内容及创新点 |
第二章 实验材料、仪器及方法 |
2.1 实验材料与仪器 |
2.1.1 实验材料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 光催化剂的制备 |
2.3 光催化剂表征测试 |
2.4 光催化剂性能评价 |
2.5 密度泛函理论计算 |
2.6 原位漫反射红外傅里叶变换光谱技术 |
第三章 苯、甲苯、邻二甲苯光催化分解过程中甲基数对开环势垒的非常规作用 |
3.1 引言 |
3.2 光催化剂的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 光催化剂的表征 |
3.3.2 光催化效率评价与ROS生成 |
3.3.3 反应物的吸附和活化 |
3.3.4 反应路径和中间产物 |
3.3.5 开环反应机制 |
3.4 本章小结 |
第四章 邻、间、对二甲苯光催化分解过程中甲基位置对开环能垒的影响 |
4.1 引言 |
4.2 光催化剂的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂形貌表征 |
4.3.2 光催化效率和稳定性评价 |
4.3.3 反应物吸附与活化 |
4.3.4 光催化氧化反应路径 |
4.3.5 开环反应机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间科研成果、参与课题及获奖情况 |
(2)基于氧同位素标记的苯系物TiO2光催化降解机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化降解苯系物机理研究进展 |
1.2.1 苯光催化降解机理 |
1.2.2 甲苯光催化降解机理 |
1.2.3 二甲苯光催化降解机理 |
1.2.4 苯乙烯光催化降解机理 |
1.2.5 其他苯系物光催化降解机理 |
1.3 同位素标记法在光催化降解苯系物中的应用 |
1.3.1 苯系物同位素标记法在光催化降解机理中的应用 |
1.3.2 氧物种同位素标记法在光催化降解机理中的应用 |
1.4 课题研究来源、研究内容及意义 |
1.4.1 课题来源 |
1.4.2 研究内容 |
1.4.3 研究意义 |
第二章 基于氧同位素标记的TiO_2光催化降解气相苯乙烯机理研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 光催化反应体系 |
2.2.3 光催化降解气相苯乙烯 |
2.2.4 TiO_2界面产物的定性及定量分析 |
2.2.5 TiO_2界面产物的同位素比例分析 |
2.2.6 不同实验条件下的活性氧物种分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 单一实验条件下界面产物的组成、含量和同位素分布 |
2.3.2 底物浓度对界面产物的组成、含量和同位素分布的影响 |
2.3.3 相对湿度对界面产物的组成、含量和同位素分布的影响 |
2.3.4 底物浓度和相对湿度对苯乙烯降解路径的影响 |
2.3.5 相对湿度对苯乙烯降解机理的影响 |
2.4 本章小结 |
第三章 基于氧同位素标记的TiO_2光催化降解气相和液相三甲苯机理对比研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 光催化降解气相三甲苯 |
3.2.3 光催化降解液相三甲苯 |
3.2.4 TiO_2界面产物的定性及定量分析 |
3.2.5 TiO_2界面产物的同位素比例分析 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 气相体系TiO_2界面产物的定性、降解路径及相对定量分析 |
3.3.2 液相体系TiO_2界面产物的定性及相对定量分析 |
3.3.3 界面产物的氧同位素分布分析 |
3.3.4 基于氧同位素分析的O_2和H_2O对气/液相三甲苯降解反应的贡献机制 |
3.3.5 产物组成、含量和同位素分布的对比分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 结论与展望 |
4.1 总结 |
4.2 论文创新点 |
4.3 论文不足之处 |
参考文献 |
攻读学位期间取得与学位论文相关的成果 |
致谢 |
(3)活化过硫酸盐降解苯醚甲环唑的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 研究背景 |
1.3 国内外研究现状 |
1.3.1 高级氧化技术简介及特点 |
1.3.2 几种典型的高级氧化技术 |
1.3.3 基于硫酸根自由基(SO_4~-·)新型高级氧化技术 |
1.4 研究目的和内容 |
1.4.1 研究的目的及意义 |
1.4.2 研究的主要内容 |
1.5 研究的技术路线 |
第2章 实验材料与分析方法 |
2.1 实验试剂及设备 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验设备 |
2.1.3 实验装置 |
2.2 实验原理与方法 |
2.2.1 实验原理 |
2.2.2 溶液配置 |
2.2.3 实验方案 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 苯醚甲环唑浓度测量方法 |
2.3.2 苯醚甲环唑去除率计算公式 |
第3章 紫外激活过硫酸盐降解苯醚甲环唑的研究 |
3.1 PS投加量对苯醚甲环唑去除率的影响 |
3.2 初始pH对苯醚甲环唑去除率的影响 |
3.3 苯醚甲环唑初始浓度对去除率的影响 |
3.4 碳酸氢根对苯醚甲环唑去除率的影响 |
3.5 腐殖酸对苯醚甲环唑去除率的影响 |
3.6 UV/PS氧化降解苯醚甲环唑动力学分析 |
3.6.1 PS投加量对苯醚甲环唑氧化速率的影响 |
3.6.2 初始pH对苯醚甲环唑氧化速率的影响 |
3.6.3 目标污染物初始浓度对苯醚甲环唑氧化速率的影响 |
3.6.4 碳酸氢根对苯醚甲环唑氧化速率的影响 |
3.6.5 HA对苯醚甲环唑氧化速率的影响 |
3.7 本章小结 |
第4章 亚铁离子激活过硫酸盐降解苯醚甲环唑的研究 |
4.1 PS投加量对苯醚甲环唑去除率的影响 |
4.2 初始pH对苯醚甲环唑去除率的影响 |
4.3 苯醚甲环唑初始浓度对去除率的影响 |
4.4 Fe~(2+)投加量对苯醚甲环唑去除率的影响 |
4.5 HA对苯醚甲环唑去除率的影响 |
4.6 碳酸氢根离子对苯醚甲环唑去除率的影响 |
4.7 UV/Fe~(2+)/PS降解体系对苯醚甲环唑去除率的影响 |
4.7.1 初始pH对 UV/Fe~(2+)/PS体系降解苯醚甲环唑去除的影响 |
4.7.2 碳酸氢根对UV/Fe~(2+)/PS体系降解苯醚甲环唑去除的影响 |
4.8 本章小结 |
第5章 UV/PS体系降解苯醚甲环唑机理研究 |
5.1 UV、PS和 UV/PS体系氧化能力对比 |
5.2 活性自由基捕捉实验 |
5.3 UV/PS体系对苯醚甲环唑降解产物推测及路径分析 |
5.3.1 苯醚甲环唑降解产物推测 |
5.3.2 苯醚甲环唑降解路径分析 |
5.4 毒性评估 |
5.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表的论文和参加科研情况 |
致谢 |
作者简介 |
(4)氧化锌复合材料的制备及光催化降解有机污染物性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 半导体光催化技术 |
1.2.1 半导体光催化技术的研究现状 |
1.2.2 半导体光催化原理 |
1.2.3 半导体光催化的影响因素 |
1.3 ZnO研究现状 |
1.3.1 ZnO的结构与性质 |
1.3.2 ZnO的制备方法 |
1.3.3 ZnO的应用 |
1.4 提高ZnO光催化活性途径 |
1.4.1 贵金属沉积 |
1.4.2 离子掺杂 |
1.4.3 半导体耦合 |
1.4.4 表面光敏化 |
1.5 本论文选题依据和研究内容 |
1.5.1 论文选题依据 |
1.5.2 论文主要研究内容 |
第二章 Ag2O/ZnO复合半导体的制备及其光催化性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验原料及设备 |
2.2.2 样品的制备 |
2.2.3 样品的表征 |
2.2.4 光催化性能测试 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 不同Ag~+/Zn~(2+)摩尔比对Ag_2O/ZnO复合半导体材料的影响 |
2.3.2 反应温度对Ag2O/ZnO复合半导体材料的影响 |
2.3.3 Ag_2O/ZnO复合半导体材料生长机理 |
2.3.4 Ag_2O/ZnO复合半导体材料光催化机理 |
2.4 本章小结 |
第三章 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的制备及光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料及设备 |
3.2.2 样品的制备 |
3.2.3 样品的表征 |
3.2.4 光催化性能测试 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的物相分析 |
3.3.2 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的成分分析 |
3.3.3 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的结构分析 |
3.3.4 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的表面化学态分析 |
3.3.5 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的光吸收能力分析 |
3.3.6 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的光致发光分析 |
3.3.7 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂的光催化性能分析 |
3.4 Ag/AgCl/ZnO三元催化剂光催化机理 |
3.5 本章小结 |
第四章 ZnO/ACF复合材料制备及光催化降解挥发性苯系物性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料及设备 |
4.2.2 样品的制备 |
4.2.3 样品的表征 |
4.2.4 光催化降解苯系物测试 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 ACF酸化分析 |
4.3.2 不同温度对ZnO/ACF复合材料的影响 |
4.4 ZnO/ACF复合材料生长机理 |
4.5 ZnO/ACF复合材料光催化机理 |
4.6 本章小结 |
结论 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的成果 |
(5)TiO2基纳米微球材料的结构调控及其光催化降解气相苯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 TiO_2基纳米光催化材料的反应原理 |
1.3 TiO_2 基纳米光催化材料的研究现状 |
1.3.1 形貌调控 |
1.3.2 掺杂改性 |
1.3.3 复合修饰 |
1.4 论文选题目的及意义 |
1.5 论文主要章节及内容 |
第2章 Ti O_2基纳米光催化材料的制备与表征方法 |
2.1 主要试剂及设备 |
2.1.1 主要试剂 |
2.1.2 主要仪器与设备 |
2.2 Ti O_2基纳米光催化材料的制备方法 |
2.3 Ti O_2基纳米光催化材料的结构表征方法 |
2.4 Ti O_2基纳米光催化材料的性能表征 |
第3章 Ti O_2基微球结构的调控与光催化性能 |
3.1 前言 |
3.2 Ti O_2基微球的晶体结构 |
3.2.1 不同形貌微球的组成结构 |
3.2.2 Ti O_2基微球的显微结构 |
3.2.3 Ti O_2基微球的氮气吸脱附特性 |
3.3 Ti O_2基微球的光催化性能 |
3.3.1 Ti O_2基微球的光响应情况 |
3.3.2 Ti O_2基微球的光催化性能 |
3.4 本章小结 |
第4章 掺杂Ti O_2基纳米微球结构与光催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 N、F掺杂Ti O_2基纳米微球的结构与性能 |
4.2.1 N、F掺杂Ti O_2基纳米微球的组成结构分析 |
4.2.2 N、F掺杂Ti O_2基纳米微球的光催化性能 |
4.3 B掺杂Ti O_2基纳米微球的结构与性能 |
4.3.1 B掺杂Ti O_2基纳米微球的组成 |
4.3.2 B掺杂Ti O_2基纳米微球的光催化性能 |
4.4 本章小结 |
第5章 Ti O_2基纳米微球的包覆结构与光催化性能 |
5.1 引言 |
5.2 V_2O_5@Ti O_2纳米微球的结构与性能 |
5.2.1 V_2O_5@Ti O_2纳米微球的组成与结构 |
5.2.2 V_2O_5@Ti O_2纳米微球的光催化性能 |
5.3 Ti O_2@V_2O_5纳米微球的结构与性能 |
5.3.1 Ti O_2@V_2O_5纳米微球的组成与结构 |
5.3.2 Ti O_2@V_2O_5纳米微球的光催化性能 |
5.4 本章小结 |
第6章 Ti O_2基纳米微球光催化机理分析 |
6.1 引言 |
6.2 光催化氧化作用机理 |
6.2.1 微观结构对光催化性能的影响 |
6.2.2 催化剂面积对光催化性能的影响 |
6.2.3 催化剂环境因素对其光催化性能的影响 |
6.3 微球结构对苯催化的反应动力学 |
6.3.1 光催化的反应动力学分析 |
6.3.2 光催化的反应动力学方程的确定 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
博士期间发表的论文和专利 |
(6)氧化石墨烯基TiO2光催化剂的制备及其对气态苯光催化性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 挥发性有机物概述 |
1.1.1 定义、特点及来源 |
1.1.2 苯的来源与危害 |
1.2 挥发性有机物污染的控制技术 |
1.2.1 相关国内外控制标准 |
1.2.2 回收技术 |
1.2.3 销毁技术 |
1.3 光催化技术 |
1.3.1 光催化反应原理 |
1.3.2 光催化技术的研究现状 |
1.3.3 气固相反应器 |
1.4 催化剂 |
1.4.1 石墨烯的概述 |
1.4.2 二氧化钛光催化活性的研究 |
1.4.3 氧化石墨烯基二氧化钛复合光催化剂的研究进展 |
1.5 本课题研究内容与意义 |
1.6 本课题研究的技术路线 |
1.7 课题来源 |
第2章 催化剂的制备及其光催化性能优选 |
2.0 实验药品与实验仪器 |
2.0.1 主要的实验药品 |
2.0.2 主要的实验仪器 |
2.1 催化剂的制备 |
2.1.1 氧化石墨烯的制备 |
2.1.2 氧化石墨烯/二氧化钛复合光催化剂的制备 |
2.2 实验装置的设计及搭建 |
2.2.1 光催化固定床反应器的设计 |
2.2.2 实验系统流程的搭建 |
2.3 检测与分析方法 |
2.3.1 评价指标 |
2.3.2 苯的浓度检测方法与标准曲线的绘制 |
2.3.3 二氧化碳检测方法与标准曲线的绘制 |
2.4 苯的光催化空塔实验研究 |
2.4.1 初始浓度的影响 |
2.4.2 停留时间的影响 |
2.4.3 紫外光强的影响 |
2.5 催化剂的预处理方式及反应条件 |
2.5.1 催化剂的固载预处理方式 |
2.5.2 实验反应条件 |
2.6 固载方法的筛选 |
2.7 催化剂的优选 |
2.7.1 不同氧化石墨烯的掺杂量的影响 |
2.7.2 不同钛源的影响 |
2.7.3 煅烧温度的影响 |
2.8 本章小结 |
第3章 催化剂的表征 |
3.1 氧化石墨烯的表征与分析 |
3.1.1 高分辨透射电子显微镜分析(TEM) |
3.1.2 冷场发射扫描电子显微镜分析(SEM) |
3.1.3 X射线衍射分析(XRD) |
3.1.4 傅里叶红外光谱分析(FT-IR) |
3.2 氧化石墨烯/二氧化钛复合光催化剂的表征与分析 |
3.2.1 高分辨透射电子显微镜分析(TEM) |
3.2.2 冷场发射扫描电子显微镜分析(SEM) |
3.2.3 X射线衍射分析(XRD) |
3.2.4 傅里叶红外光谱分析(FT-IR) |
3.2.5 氮气吸附-脱附曲线和孔径分布分析(BET) |
3.3 本章小结 |
第4章 复合光催化剂光催化降解苯的研究 |
4.1 实验药品与实验仪器 |
4.1.1 主要的实验药品 |
4.1.2 主要的实验仪器 |
4.2 分析与检测方法 |
4.3 复合光催化剂对苯的光催化性能研究 |
4.3.1 氧化石墨烯/二氧化钛的协同作用 |
4.3.2 初始浓度的影响 |
4.3.3 停留时间的影响 |
4.3.4 紫外光强的影响 |
4.3.5 催化剂量的影响 |
4.3.6 催化剂的使用寿命 |
4.4 矿化率 |
4.5 尾气成份分析 |
4.6 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表论文、专利情况 |
致谢 |
(7)双室气—液两相介质阻挡放电装置降解苯的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 挥发性有机污染物概述 |
1.1.1 VOCs的定义和来源 |
1.1.2 VOCs的危害和治理技术 |
1.2 低温等离子体降解VOCs概述 |
1.2.1 低温等离子体降解VOCs作用机理 |
1.2.2 低温等离子体放电反应器 |
1.2.3 低温等离子体降解VOCs研究进展 |
1.3 等离子体催化降解VOCs概述 |
1.3.1 等离子体催化降解VOCs作用机理 |
1.3.2 等离子体催化降解VOCs研究进展 |
1.4 本文研究思路与研究内容 |
1.4.1 研究思路 |
1.4.2 研究内容 |
2 实验系统与测量方法 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验系统 |
2.2.1 实验系统流程 |
2.2.2 等离子体反应器 |
2.3 实验参数的测定方法 |
2.3.1 放电功率的测定 |
2.3.2 苯降解效率的测定 |
2.3.3 能量效率的计算 |
2.3.4 活性物质的测量方法 |
2.3.5 NO_x的测量方法 |
2.3.6 NO_3~-的测量方法 |
2.3.7 CO_x的测量方法 |
2.4 催化剂的制备与表征 |
2.4.1 催化剂的制备方法 |
2.4.2 催化剂的表征方法 |
3 双室气-液两相DBD放电实验体系降解苯研究 |
3.1 反应器类型对苯降解性能的影响 |
3.1.1 放电特性 |
3.1.2 苯降解效率和能量效率 |
3.1.3 气相及气-液两相放电生成的副产物 |
3.2 气隙间距的影响 |
3.3 苯初始浓度的影响 |
3.4 气体流速的影响 |
3.5 溶液电导率的影响 |
3.6 过硫酸盐的影响 |
3.7 溶液pH的影响 |
3.8 苯的矿化效果 |
3.9 苯降解机理分析 |
3.9.1 苯降解产物 |
3.9.2 苯降解途径 |
3.10 本章小结 |
4 双室气-液两相DBD放电体系协同Cu_xMn_y/γ-Al_2O_3 催化剂降解苯研究 |
4.1 双室气-液两相DBD放电催化床反应器 |
4.2 催化剂的表征 |
4.2.1 XRD表征 |
4.2.2 SEM表征 |
4.2.3 XPS表征 |
4.3 催化填充床的放电特性 |
4.4 Cu_xMn_y/γ-Al_2O_3 催化剂组分配比的影响 |
4.4.1 对苯降解效率和能量效率的影响 |
4.4.2 对CO_2选择性的影响 |
4.4.3 对放电副产物的影响 |
4.5 催化剂填充量的影响 |
4.6 催化剂空速的影响 |
4.7 载气湿度的影响 |
4.8 过硫酸盐的影响 |
4.9 溶液pH值的影响 |
4.10 苯降解产物的FTIR分析 |
4.11 本章小结 |
5 结论和展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(8)黑色TiO2太阳光催化降解典型含氧VOCs机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 挥发性有机物简述 |
1.2.1 挥发性有机物的定义及来源 |
1.2.2 含氧挥发性有机物的危害 |
1.3 光催化氧化简述 |
1.3.1 光催化原理 |
1.3.2 光催化氧化VOCs机理的研究现状 |
1.4 黑色TiO_2简述 |
1.4.1 黑色TiO_2的简介与制备 |
1.4.2 黑色TiO_2的应用 |
1.5 同位素示踪技术在光催化氧化机理的研究 |
1.6 本论文研究意义及研究内容 |
第二章 基于理论计算与实验相结合的丙烯醇在黑色TiO_2上光诱导转化为单羰基化合物和多羰基化合物的机理研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 催化剂的制备 |
2.2.4 表征方法 |
2.2.5 光催化实验 |
2.2.6 中间产物的鉴定 |
2.2.7 理论计算方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 催化剂的吸光度调控 |
2.3.2 丙烯醇的光催化降解 |
2.3.3 催化剂的表征 |
2.3.4 中间产物分析 |
2.3.5 机理推论 |
2.4 本章小结 |
第三章 基于同位素示踪的黑色TiO_2太阳光催化降解苯甲醇机理研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 苯甲醇的光催化降解 |
3.2.4 中间产物鉴定 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 苯甲醇的光催化产物及机理分析 |
3.3.2 H_2~(18)O/~(16)O_2同位素示踪机理分析 |
3.4 本章小结 |
结论 |
4.1 总结 |
4.2 论文创新点 |
4.3 论文不足之处 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的论文 |
致谢 |
(9)碳量子点/TiO2修饰多孔g-C3N4的制备及光催化性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化反应及机理 |
1.3 g-C_3N_4光催化材料 |
1.3.1 g-C_3N_4的制备方法 |
1.3.2 g-C_3N_4光催化材料的应用领域 |
1.4 g-C_3N_4光催化材料的改性研究 |
1.4.1 纳米化结构改性 |
1.4.2 元素掺杂 |
1.4.3 半导体复合 |
1.5 论文研究意义与研究内容 |
第2章 材料制备与表征方法 |
2.1 实验所需试剂与仪器设备 |
2.2 多孔g-C_3N_4的制备方法 |
2.3 TiO_2/CQDs@PCN复合材料的制备方法 |
2.3.1 碳量子点的制备方法 |
2.3.2 TiO_2/CQDs@PCN复合材料的制备方法 |
2.4 材料表征方法 |
2.5 光催化性能测试 |
第3章 多孔g-C_3N_4的结构与光催化性能研究 |
3.1 SiO_2纳米球尺寸控制 |
3.2 多孔g-C_3N_4的结构与形貌表征 |
3.2.1 物相结构分析 |
3.2.2 微观形貌表征 |
3.2.3 孔结构分析 |
3.2.4 元素及化学键分析 |
3.3 多孔g-C_3N_4的光催化性能分析 |
3.3.1 光催化降解亚甲基蓝溶液性能 |
3.3.2 光催化降解气相苯性能分析 |
3.4 本章小结 |
第4章 TiO_2/CQDs@PCN复合材料的表征与光催化性能研究 |
4.1 TiO_2/CQDs@PCN复合材料的表征 |
4.1.1 物相与结构表征 |
4.1.2 微观形貌与结构表征 |
4.1.3 孔结构信息表征 |
4.1.4 元素价态分析 |
4.1.5 光吸收性能分析 |
4.1.6 光电流响应 |
4.2 复合材料光催化降解气相苯性能分析 |
4.2.1 光催化降解苯测试分析 |
4.2.2 一级反应动力学模拟验证光催化降解过程 |
4.3 TiO_2/CQDs@PCN复合材料光催化机理研究 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
附录1 硕士期间发表学术论文情况 |
附录2 硕士期间申请国家发明专利情况 |
附录3 硕士期间参加科研项目情况 |
(10)F-TiO2/WO3催化剂的制备及其光催化降解气相甲苯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 课题研究目的及意义 |
1.2 课题研究背景 |
1.2.1 VOCs的来源及危害 |
1.2.2 VOCs治理方法 |
1.3 TiO_2 光催化剂研究现状 |
1.3.1 TiO_2 的掺杂改性 |
1.3.2 催化剂的制备方法 |
1.3.3 TiO_2 催化剂光催化过程的影响因素 |
1.4 TiO_2与WO_3 复合改性 |
1.4.1 TiO_2和WO_3 的复合 |
1.4.2 TiO_2/WO_3 的光催化原理 |
1.5 催化剂失活的原因分析 |
1.5.1 反应副产物 |
1.5.2 催化剂表面性质 |
1.5.3 载体的影响 |
1.5.4 晶格氧的扩散 |
1.6 课题研究内容及技术路线 |
1.6.1 课题研究的内容 |
1.6.2 课题的技术路线图 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 实验仪器试剂 |
2.1.1 实验仪器 |
2.1.2 实验试剂 |
2.2 F-TiO_2/WO_3 催化剂的制备 |
2.3 实验操作 |
2.3.1 光催化实验装置 |
2.3.2 光催化反应过程 |
2.3.3 光催化活性评价方法 |
2.3.4 甲苯标准曲线 |
2.3.5 玻璃片的清洗 |
2.4 表征方法 |
2.4.1 场发射扫描电子显微镜 |
2.4.2 紫外可见吸收光谱分析 |
2.4.3 X射线衍射法 |
2.4.4 发致发光光谱 |
2.4.5 X射线光电子能谱 |
2.4.6 低温氮气吸脱附 |
2.4.7 气相色谱-质谱联用仪 |
第3章 F-TiO_2/WO_3 催化剂的制备及表征 |
3.1 引言 |
3.2 TiO_2/WO_3 催化剂的优化 |
3.2.1 钨复合比的影响 |
3.2.2 煅烧温度的影响 |
3.3 F-TiO_2/WO_3 催化剂的优化 |
3.3.1 掺杂物的筛选 |
3.3.2 氟掺杂量的影响 |
3.3.3 煅烧温度的影响 |
3.4 掺杂前后催化剂的表征分析 |
3.4.1 扫描电镜分析 |
3.4.2 X射线衍射分析 |
3.4.3 X射线光电子能谱分析 |
3.4.4 紫外-可见吸收分析 |
3.5 本章小结 |
第4章 F-TiO_2/WO_3 催化降解甲苯的性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 反应条件对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.2.1 初始浓度对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.2.2 气体流量对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.2.3 相对湿度对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.2.4 催化剂用量对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.2.5 氧氛围对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.3 反应副产物的分析 |
4.3.1 反应副产物的鉴定 |
4.3.2 反应副产物的形成路径 |
4.4 紫外活化对F-TiO_2/WO_3 活性的影响 |
4.5 本章小结 |
第5章 催化剂失活的原因分析 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂失活前后颜色变化 |
5.3 催化剂失活原因分析 |
5.3.1 失活前后催化剂SEM分析 |
5.3.2 失活前后催化剂UV-vis分析 |
5.3.3 失活前后催化剂XRD分析 |
5.3.4 失活前后催化剂PL分析 |
5.3.5 失活前后催化剂XPS分析 |
5.3.6 失活前后催化剂BET分析 |
5.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
四、气相光催化降解苯的初步研究(论文参考文献)
- [1]SnO2光催化降解苯系物的性能及开环机理研究[D]. 陈瑞敏. 重庆工商大学, 2021(08)
- [2]基于氧同位素标记的苯系物TiO2光催化降解机理研究[D]. 张力昀. 广东工业大学, 2021
- [3]活化过硫酸盐降解苯醚甲环唑的研究[D]. 赵佳. 河北工程大学, 2020(04)
- [4]氧化锌复合材料的制备及光催化降解有机污染物性能研究[D]. 刘洋. 西南交通大学, 2020(07)
- [5]TiO2基纳米微球材料的结构调控及其光催化降解气相苯的研究[D]. 张超. 武汉理工大学, 2020(01)
- [6]氧化石墨烯基TiO2光催化剂的制备及其对气态苯光催化性能的研究[D]. 甘毅. 合肥学院, 2020(03)
- [7]双室气—液两相介质阻挡放电装置降解苯的性能研究[D]. 张琦. 大连理工大学, 2019(02)
- [8]黑色TiO2太阳光催化降解典型含氧VOCs机理研究[D]. 李杰. 广东工业大学, 2019(02)
- [9]碳量子点/TiO2修饰多孔g-C3N4的制备及光催化性能研究[D]. 贾恒. 武汉理工大学, 2019(08)
- [10]F-TiO2/WO3催化剂的制备及其光催化降解气相甲苯的研究[D]. 王亚楠. 哈尔滨工业大学, 2019(02)