一、水溶液中苯酚在阳光下催化氧化降解的初步研究(论文文献综述)
徐晨晨[1](2021)在《PDINH系列有机-无机光催化剂制备及其降解苯酚性能研究》文中认为本论文以有机3,4,9,10-苝四甲酰二酰亚胺超分子(PDINH)为主体材料,负载无机Bi2WO6、TiO2,制备有机-无机光催化剂,从而提高有机-无机光催化剂光利用率,降低光催化剂电子和空穴复合速率,达到改善系列有机-无机光催化剂光催化活性的目的。并通过实验结果证明,有机-无机光催化剂具有优异的光催化降解苯酚的能力。基于PDINH纳米超分子,以水热法合成PDINH/Bi2WO6可见光催化材料。由于n-型半导体材料PDINH的太阳光利用率不足,且经过实验发现,这类光催化材料在水和乙醇中的分散性好,导致其回收率低,因此PDINH在实际生产中并没有广泛地研究及应用。为了改善PDINH超分子(PDINH)的缺点,在反应釜中加入Bi(NO3)3和Na2WO4,将无机Bi2WO6负载在PDINH上,制备了可以降解苯酚的PDINH/Bi2WO6有机-无机光催化剂。通过多种表征,得出PDINH和Bi2WO6之间是通过分子间π-π堆积和氢键相互作用,形成紧密接触界面。与单独的PDINH或Bi2WO6相比,PDINH/Bi2WO6降解苯酚(6 ppm)的光催化活性得到了改善。其相关机理的讨论证明,两种纳米材料的能带匹配情况和紧密整合的界面,改善了光催化剂降解苯酚的能力。PDINH作为载体还增强了Bi2WO6的稳定性,有利于催化剂的合成。以PDINH为主体材料负载纳米锐钛矿相TiO2,自组装制备具有增强的光催化活性的PDINH/TiO2有机-无机片状光催化剂。在PDINH/TiO2纳米光催化剂中,PDINH和TiO2分子之间的-CO···H氢键可实现有效的长程电子离域,加速光生电荷的迁移和分离,使光催化剂具有显着的光催化特性。本实验首次对PDINH/TiO2光催化降解苯酚的性能进行了探讨,证明了有机-无机PDINH/TiO2纳米复合材料,在模拟太阳光下,6 h内可快速催化降解水溶液中的苯酚。由于PDINH与TiO2分子间的-CO···H氢键相互作用,催化剂的光催化性能得到了很大的提升。在上述工作的基础上,采用自组装法制备了一种有机-有机复合光催化剂PDINH/TiO2/Bi2WO6(P/T/B)。在酸性条件下,利用PDINH与TiO2分子间的-CO···H氢键相互作用,以及PDINH分子之间的π-π堆积和Bi2WO6氧原子上的孤电子相互吸引等分子间作用,将Bi2WO6与TiO2负载在PDINH载体上。并探讨了P/T/B有机-有机复合光催化剂,在模拟太阳光下,催化剂降解6 ppm的苯酚溶液的光催化性能,以及降解过程中P/T/B光催化剂稳定性。此外,简明地阐述P/T/B在降解苯酚水溶液的研究中所观察到的光催化反应机理。
陈雪静[2](2021)在《非均相FeMoO4/过硫酸盐体系降解有机污染物苯酚的研究》文中进行了进一步梳理苯酚是一种高毒性且难以降解的原生质毒物,对人类健康、动植物生长以及生态环境都有极大的危害,已经被美国环境保护署(US EPA)列入优先控制污染物名单。随着城市产业和工业产业的迅猛发展,含酚废水排放量日益剧增,迫切需要高效的处理方法,基于硫酸根自由基的高级氧化法是近年来比较热门的处理含酚废水方法,特别是非均相体系氧化法因其能耗小,高效洁净等优点而备受关注,该氧化法的重点在于开发高效催化剂。本文制备了FeMoO4和负载型FeMoO4@C两种催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼(Raman)、傅里叶红外光谱(FTIR)等手段对其结构和形貌进行表征分析,并在非均相体系中研究其活化过硫酸盐氧化降解苯酚的效能,具体研究内容和结果如下:(1)在温度180℃用水热法制备了棒状FeMoO4,考察了FeMoO4/过硫酸盐体系中反应因素、共存离子对苯酚降解的影响,初步探究发挥主导作用的活性自由基种类及FeMoO4的重复利用性,实验结果表明:FeMoO4在较广的p H范围内具有良好的催化活性;适量增加FeMoO4或Na2S2O8的质量浓度可促进苯酚的降解;在温度30℃,溶液初始p H=3.00,FeMoO4投加量0.4 g/L,n(Na2S2O8)∶n(苯酚)=25∶1,苯酚初始质量浓度25 mg/L的条件下,6 h内苯酚降解率可高达98.55%;苯酚在体系中的氧化降解遵循一级反应动力学,反应活化能为53.49 k J/mol;共存离子Cl-、NO3-、HPO42-、CO32-对降解反应的影响程度不同,Cl-和NO3-对苯酚降解的干扰作用较小,而HPO42-和CO32-有明显的抑制作用;自由基淬灭实验表明SO4-·和·OH在体系中同时参与苯酚的降解,但SO4-·发挥主导作用;催化剂FeMoO4经循环3次后,6 h内降解率只有27.12%,该催化剂重复利用性较差,还需后续改进。(2)为减少催化剂的团聚现象,提高其催化活性,将FeMoO4负载于生物炭的表面制备负载型催化剂FeMoO4@C。研究FeMoO4@C/过硫酸盐体系中负载量以及反应因素对苯酚降解的影响,并评价了催化剂的重复利用性,结果表明:3-FeMoO4@C800的催化性能最好,并有较广的p H适应范围;苯酚的降解效果随3-FeMoO4@C800投加量或Na2S2O8浓度适量的增加而增强;在温度30℃,溶液初始p H=3.00,3-FeMoO4@C800投加量0.3 g/L,n(Na2S2O8)∶n(苯酚)=25∶1,苯酚初始质量浓度25 mg/L的条件下,3 h内苯酚降解率达97.60%;反应活化能为41.80 k J/mol;虽然负载型催化剂3-FeMoO4@C800重复利用3次后,3 h内的降解率只有43.75%,但与纯的FeMoO4相比,反应周期缩短一半,催化活性有所提高。
曹婷婷[3](2021)在《Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化降解酚类污染物的效能及机制》文中研究表明酚类污染物在自来水、地下水、地表水,尤其是煤化工废水中均能检测到,由于其自身的毒性对人们生产生活带来了一定的影响。但鉴于传统处理技术的局限性,针对水体中具有不同取代基酚类污染物,尤其是难降解酚类污染物的降解依然是水环境领域研究的热点。紫外光由于其高能量、易操作、效率高等优点,导致基于紫外光辐照的光催化氧化技术备受研究者们的关注。但针对具有不同取代基酚类污染物在紫外光照射下降解机理的基础性研究仍然匮乏。本论文以发射254 nm主波长紫外光(UV)和发射185 nm和254 nm混合波长的真空紫外光(VUV)为光源,对比研究其对具有不同取代基酚类污染物的光解规律。以污泥生物炭和钴金属修饰制备一种改性氯氧铋(BiOCl)催化剂,对其进行性能表征,评价其在VUV光照下的光催化性能和动力学。同时基于密度泛函理论(DFT),深入探究具有不同取代基酚类污染物的反应特性及其在VUV照射下的降解机理。以UV和VUV为紫外光源,考察紫外光辐照度在不同介质中的变化规律,探究对具有不同取代基酚类污染物的光解效能及动力学。以苯酚、邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚和对硝基苯酚(PNP)作为不同取代基酚类污染物,五种酚类污染物在UV照射下的光解率分别为36.0%、38.3%、37.0%、39.1%和14.1%,平均反应速率常数为0.042 min-1。而在VUV照射下的光解率分别为95.8%、96.9%、96.0%、97.8%和90.1%,平均反应速率常数为0.340 min-1。相同浓度下,双酚A(BPA)在VUV下照射90 min的光解率为53.2%,比PNP的光解率低了34.1%;在UV照射下的光解率为29.4%,比PNP的光解率低了49.1%。酚类污染物在VUV照射下的光解效能要优于在UV照射下的光解效能,且带给电子基团的酚类污染物在紫外光照射下的光解效能要优于带吸电子基团的紫外光解效能,优于具有超共轭体系的紫外光解效能。水质越复杂,酚类污染物在紫外光照射下的光解效能越差。对天然水体而言,腐殖酸中的羧基是抑制酚类污染物光解效能的主要基团,酚羟基次之。以污泥生物炭负载和钴金属掺杂为修饰手段,采用一步水热法制备一种改性BiOCl催化剂,解决带吸电子基团或具有超共轭体系的酚类污染物在VUV照射下光解效能差的问题。当污泥生物炭与BiOCl质量比为30%、钴金属掺杂量为5%、不调节溶液p H值条件下,投加0.4 g/L催化剂,对20 mg/L PNP和BPA在VUV照射90 min,降解率可达98.2%和87.3%。循环五次后,对PNP的降解率达85%以上。表明制备催化剂具有较好的循环稳定性。为探究具有不同取代基酚类污染物的反应特性及其在VUV光催化下的降解机制,采用DFT理论量化计算深入剖析。结果表明,给电子基团的存在会使酚类污染物的HOMO,I,μ和ω绝对值降低。苯酚、邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、PNP和BPA的键解离能值(BDE)分别为90.71 kcal/mol、84.71 kcal/mol、90.42 kcal/mol、84.02 kcal/mol、97.03 kcal/mol和397.97 kcal/mol。其中酚类污染物反应速率常数与BDE的关系为k(28)1.2209-0.0118BDE(10)2.2?10-5BDE2,可为后期污染物去除技术的选择提供参考。苯酚、对苯二酚和PNP在VUV照射下的降解主要是光激发、·OH亲电加成、分子重排和开环反应。苯酚的降解路径主要是路径D,降解至易开环产物所需总能量为10.02 e V。路径C在对苯二酚降解过程中占据主导作用,降解至易开环产物所需总能量为8.4 e V。路径F在PNP降解过程中占据主导作用,降解至易开环产物所需平均总能量为11.40 e V。发生在BPA环A中C6原子上的·OH亲电加成反应是主要反应路径,所需总能量为2.84 e V。BPA只对254 nm光有吸收,能使其前三个能级被激发,其电子跃迁特征为从氧原子到苯环的n→π*以及苯环中的π→π*局域激发。此外,BPA光解至易开环产物所需总能量为4.86 e V。而Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭在VUV照射下,185 nm波长光被水分子吸收产生·OH。254 nm波长光,一部分被污染物吸收直接光解或产生e-aq,另一部分激发BiOCl,产生·OH、e-、h+和·O2-共同作用于污染物的降解。本文的研究成果能够丰富水体中不同取代基酚类污染物的光降解规律及降解机理,对于水体中酚类污染物的去除具有重要的理论研究意义。
宋文超[4](2021)在《负载型金属氧化物催化臭氧氧化对氯苯酚的性能研究》文中研究指明目前,有机物所造成的水体污染问题已备受关注,与其他技术相比,臭氧催化技术因其强氧化性、高矿化性及优良的普适性而被广泛应用于水处理领域,本文首先制备了多孔复合载体材料,然后在载体上负载金属氧化物,分别得到MnO2基催化剂和CeO2基催化剂,并对两种催化剂进行表征;以对氯苯酚为目标污染物,开展其催化臭氧氧化实验研究;考察了催化剂对其催化降解效能及动力学特征,分析了催化降解机理和可能的降解路径。金属氧化物基催化剂的制备过程如下:首先将壳聚糖与膨胀石墨两种材料成球处理后,经过冷冻干燥处理后得到多孔复合载体材料;水温90℃,反应时间2 h条件下,将摩尔比为2:3的KMnO4和Mn SO4·H2O共沉淀制得MnO2基催化剂;以Ce(NO3)3?6H2O为前驱体,利用水热合成法将CeO2活性组分进行负载,得到CeO2基催化剂;采用XRD、SEM、EDS、BET、XPS、FT-IR等测试技术对催化剂进行表征,结果表明金属氧化物活性组分均成功负载到多孔复合载体上。两种催化剂均具有较高的稳定性和可重复使用性,经过5-6次重复实验其的去除率均在97%以上。探究了MnO2基催化剂/O3和CeO2基催化剂/O3体系对对氯苯酚的催化降解性能,实验表明,MnO2基催化剂/O3体系在30 min之内对氯苯酚的去除率为100%,矿化率为72.4%,CeO2基催化剂/O3体系的去除率为99.4%,矿化率为70.2%;随着溶液初始p H值的升高、催化剂量的增加和臭氧浓度的增加,催化降解效能有明显的提升,对较低的对氯苯酚浓度具有较高的去除率和矿化率;考察了对氯苯酚降解过程中的动力学特征,结果表明,两体系均符合一级反应动力学。采用叔丁醇作为自由基抑制剂,研究其催化作用机理,结果表明,叔丁醇的加入显着抑制了对氯苯酚的降解,验证了催化氧化过程遵守?OH降解机理;在两反应体系中均有少量的H2O2生成,有助于提高催化降解效果;采用液相质谱联用技术对对氯苯酚降解过程中产生的中间物质进行测定,测试结果表明:对氯苯酚的降解经历了芳族环的羟基化、开环反应、以及脂肪族链式化合物的氧化过程,形成一系列中间产物,从而推测出五种可能的降解途径。
李玉璇[5](2021)在《TiO2/MOFs复合材料的合成及光催化去除水体中污染物性能研究》文中认为目前,光催化法去除水体中污染物具有可利用太阳光能、催化剂寿命长以及适用范围具有广谱性等独特的优势。然而传统光催化剂往往存在光生电子-空穴对易复合、光能利用率低和稳定性较差等缺点。金属-有机骨架材料(MOF)由于较大的比表面积、多样的结构和功能、丰富的孔道结构以及催化活性位点等特点,成为被广泛研究的光催化剂之一。因此,开发新型的MOF基材料(包括其衍生物和复合物等)以获得增强的光催化去除水体中重金属和有机污染物性能成为人们研究的焦点。在本课题研究中,选取传统的光催化剂TiO2与不同的MOF材料,通过不同的形式将两者结合,以获得光催化性能更好、成本更低、制备方法更为简便的MOF基光催化剂。本研究分别采用溶剂热法制备了 TiO2/MIL-125系列壳核复合材料、采用机械研磨法制备了 P25/MIL-100(Fe)和S-TiO2/UiO-66-NH2复合材料,探究其在白光或低功率可见光下光催化氧化、还原的性能及机理。本论文的具体工作如下:1.通过原位后溶剂热法以MIL-125为前驱体制备了 TiO2/MIL-125系列核壳复合材料。以TiO2为壳、MIL-125为核的复合材料由于具有如大量的连接体缺陷、中孔结构和不饱和的钛-氧簇等优势而成为理想的光催化剂。在氙灯照射下测试了不同处理时间的TiO2/MIL-125复合材料的光催化Cr(Ⅵ)还原性能。结果表明,与原始MIL-125前驱体、处理MIL-125 1 h制成的MIL-125复合材料以及完全衍生的TiO2相比,印加万寿菊花状MT-2(通过MIL-125处理2 h产生的TiO2/MIL-125复合材料)表现出最优异的光催化Cr(Ⅵ)还原活性。MIL-125前驱体中有机配体从内到外的损失形成的TiO2纳米片可以提高光诱导载流子的分离效率。在这项工作中,探索了包括pH值、外来离子和小分子量有机酸在内的影响因素对光催化Cr(Ⅵ)还原的影响。在不同的单色光下,计算出最佳MT-2的表观量子效率。通过活性物质捕捉实验、电化学测试以及电子自旋共振测试提出了MT-2光催化还原Cr(Ⅵ)的可能的机理。2.采用机械研磨法简易地制备了 P25/MIL-100(Fe)(PxMy)复合材料,并探究了其在低功率可见光下的光催化活化过硫酸盐降解诺氟沙星的性能,研究了过硫酸盐投加量(0.5-3 mM)、pH 值(2-8)及其外来离子(Cl-、HCO3-、SO42-和 NO3-)等因素对P1M1(P25与MIL-100(Fe)的质量比为1:1)降解诺氟沙星的影响。结果表明,加入过硫酸盐后,P1M1光催化降解诺氟沙星的性能比单独的P25和MIL-100(Fe)更好。并且P1M1展现出对多种四环素类和沙星类药物优异的光催化降解性能。光致发光光谱和电化学交流阻抗谱测试也证明了其具有更好的电荷分离能力和增强的光催化性能。材料的循环实验表明P1M1具有较好的循环利用性和稳定性。最后,提出了P1M1光催化活化过硫酸盐降解诺氟沙星的机理,并通过电化学分析、电子自旋共振测试和活性物质捕捉及定量实验进行了验证。3.通过球磨法,用S-TiO2和UiO-66-NH2制备了系列的硫掺杂TiO2/胺官能化锆金属有机骨架(S-TiO2/UiO-66-NH2)复合材料(U1Tx)。在低功率LED可见光下测试了U1Tx对Cr(Ⅵ)还原和双酚A(BPA)降解的光催化活性。结果表明,由于电子和空穴的分离和迁移能力改善,U1T3表现出比原始S-TiO2和UiO-66-NH2更好的光催化性能。此外,还研究了 pH值和外来离子等因素对U1Tx光催化性能的影响。利用Box-Behnken设计方法进一步阐明了无机外来阴离子和溶解的有机物可能对光催化Cr(Ⅵ)的还原性能产生的影响。同样,描述了 BPA降解的可能途径。经过四轮去除Cr(Ⅵ)循环实验,发现U1T3表现出较好的可重复使用性和水稳定性。提出了可能的反应机理,并通过活性物种捕获实验、电子自旋共振测定和电化学分析进行了验证。
孙晨[6](2021)在《改性生物炭对于水中重金属与有机污染物去除的性能与机理》文中认为生物质废弃物来源广,成本低,环保可再生。由生物质炭化制备的生物炭材料在水中污染物控制过程中表现出极大潜力。然而由于原生生物炭孔隙结构不够发达,表面官能团分布不够合理,灰分组成不够功能化,致使它们对污染物的吸附,催化,电催化转化过程中的性能不佳,因此生物炭改性成为提升生物炭性能的关键。本文通过调控孔隙结构,表面官能团及灰分组成,实现了生物炭材料的改性,提升了它们在重金属吸附,过硫酸盐活化及电催化氧还原制备过氧化氢过程中的性能。探明了改性方法对于生物炭性质的影响规律,揭示了生物炭材料性能提升机理,解析了改性生物炭对不同类别污染物或氧化剂的吸附,催化机理,并初步明确了改性生物炭实际应用过程中可能的影响因素,为生物炭基水处理技术应用提供了基础和技术支持。主要研究内容如下:本文首先通过KMn O4对磁性生物炭进行改性,成功在磁性生物炭表面负载了Mn Ox颗粒,同时提升表面羟基、羧基等含氧官能团,提升了其对水溶液的浸润性,提升了磁力稳定性。改性磁性生物炭在水溶液中对重金属Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附量提升至0.72 mmol/g,约为未改性的7倍。KMn O4改性主要增大了磁性生物炭的吸附量,并没有提升吸附速率。重金属吸附量提升的主要源自KMn O4改性后负载于磁性生物炭表面的Mn Ox颗粒,同时表面含氧官能团的增多同样增强了对重金属离子的络合吸附。改性磁性生物炭在p H值小于3.5条件下吸附量显着降低,p H对Pb(Ⅱ)的吸附过程影响更大,离子强度和有机质浓度对于改性磁性生物炭的吸附表现影响不大,改性磁性生物炭对于Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能在四个循环后大概可以分别保持50%和87%以上。通过高温CO2改性,丰富了生物炭微孔结构,提升了石墨化度,从而提升了生物炭活化过硫酸盐的性能,并应用于废水中酚类污染物的吸附降解。CO2高温改性将生物炭比表面积上升到2185 m2/g,孔结构主要以微孔为主,使生物炭材料表面含氧量下降9.6%,同时优化表面含氧官能团C=O/C?O的比例从0.13升至0.56,表面羰基氧的比例增加。950°C改性的生物炭吸附和催化降解反应性能最佳,氧化能力达到0.5 mol/mol oxidant/h/g,远优于大部分生物炭基材料,媲美纳米碳材料。通过自由基猝灭,自由基捕获,电化学表征,模化物降解等方法确定了以单线态氧和电子传输介导氧化的AC950活化PS的活化机理。发现了溶液中HCO3-和HPO42-对AC950/PS体系降解特性的削弱作用。AC950对于氯酚类物降解反应速率顺序为CP>DCP>TCP≈苯酚,位于酚羟基对位的氯取代基容易被降解生成半醌类物质,通过700°C热解再生后的生物炭可以恢复原有94%的催化活性。通过碳化过程中加入Zn Cl2,提升了生物炭介孔比例,增加了羰基氧官能团的含量,提升了低温碳化所得生物炭活化过硫酸盐性能,并将生物炭-过硫酸盐体系应用于废水中抗生素类(SMX)的处理。通过控制氯化锌掺杂比例,实现了梯度介孔含量的多孔生物炭制备。本文发现氯化锌掺杂量增加会明显提升所得生物炭的缺陷度,减小表面含氧量,促使O-C=O羧基官能团向C=O羰基官能团演变,同时提升表面Zeta电位,减少表面持久性自由基含量。当氯化锌掺杂量为3(Zn BC-3)时,所得生物炭对于污染物SMX的吸附和催化降解性能最佳,这主要是由于Zn BC-3具备最高含量的活性位点羰基氧C=O,四种生物炭羰基氧含量与SMX降解反应速率的线性相关度达到0.992。生物炭的介孔孔容,Zeta电位,与缺陷度都和过硫酸盐吸附具备很高的正向相关性,通过自由基猝灭,自由基捕获,溶剂交换,电化学表征等方法证实了单线态氧的非自由基路径是Zn BC-3/PS体系降解SMX的主要机理,SMX分子中的氨基-NH2为主要的反应位点。通过海藻酸盐水凝胶法实现了低流阻固定床流动式污染物去除体系的构建,该装置8小时内对污染物的去除效率超过86%。通过优化热解碳化温度,实现了生物炭表面氧形态分布和表面缺陷度的调控,从而获得了最佳电催化氧还原制备过氧化氢性能,并构建了生物炭电芬顿系统,实现了对水中酚类,抗生素,染料三种污染物的高效降解。加入氯化锌使得所得生物炭呈现微孔与介孔共存形态的多级孔生物炭,比表面积高达2000 m2/g,随着碳化温度的提升,多孔生物炭表面的含氧量没有明显变化,而表面氧的存在形态则出现明显的单键氧(C-O)向双键氧(C=O)的转化;同时多孔生物炭的缺陷度上升,高度石墨化的碳结构含量上升。通过线性相关性分析,可以得知多孔生物炭电催化氧还原反应中对于过氧化氢的选择性主要受到炭表面氧的存在形态(C-O/C=O)控制(R2=0.916),而多孔生物炭的电化学氧还原能力主要受到碳材料缺陷度(AD/AG)和高度石墨化碳含量(AD/A(G1+V+V1))控制。综合活性与选择性,Zn BC-550具备最佳的电化学氧还原合成过氧化氢的性能,p H=1条件下工作电位为-0.25V vs RHE时合成能力为796.1 mg/g/h,优于大多数无定形碳材料,其电化学性能在8h内保持稳定,构建的电芬顿系统降解性能在10次循环下效率保持在81%以上。
李念露[7](2021)在《水热碳材料的吸附性能及在固相萃取、比色传感和手性分馏中的应用》文中研究表明水热碳材料具有合成过程简单、成本低、结构和表面特性可调控、环境友好且原料来源丰富等优点。因此,水热碳材料在化学和生物医学等领域得到了广泛的关注。但是由于表面结构的多样性,水热碳材料的吸附行为及应用仍然是相关领域的研究热点。为此,本论文以水热碳材料的分析应用为导向,研究了水热碳材料的吸附行为在磁性固相萃取、比色传感、手性分馏等领域的作用。本论文开展了以下工作:1.以提高磁性固相萃取的吸附效率为目标,通过水热焦糖化反应制备了碳壳层包覆γ-Fe2O3的纳米颗粒(γ-Fe2O3@CNM)作为磁性固相萃取吸附剂。γ-Fe2O3@CNM材料表面具有焦糖化交联聚合的碳壳层,使得γ-Fe2O3@CNM具有了多孔、高比表面积和双亲的性质。这些性质为孔雀石绿和结晶紫提供了丰富的吸附位点,有效促进了其在吸附/解吸附过程中的传质效率。γ-Fe2O3@CNM通过π-π相互作用和静电相互作用吸附孔雀石绿和结晶紫,吸附容量分别为34.2mg/g和27.9mg/g。发展了基于γ-Fe2O3@CNM的磁性固相萃取-超高效液相色谱-质谱联用方法,用于富集和分析痕量三苯甲烷染料。2.以提高类酶材料与底物的亲和力为目标,设计、合成了具有过氧化物酶活性的胱氨酸葡萄糖美拉德共轭物-Cu1.8S(Cu1.8S-cgmc)微球用于比色传感。由于Cu1.8S-cgmc表面的水热碳材料具有-COOH、-OH和-NH2等官能团,所以它在水溶液中的分散性强。研究了 Cu1.8S-cgmc的过氧化物酶活性与水热碳含量的关系,发现当含碳量为1.83%时,Cu1.8S-cgmc的催化活性最高。通过等温量热滴定证实了 Cu1.8S-cgmc对底物的吸附平衡常数比无水热碳修饰的Cu1.8S高9.89倍。Cu1.8S-cgmc对底物的吸附性提升了 Cu1.8S的过氧化物酶催化活性。基于Cu1.8S-cgmc 的过氧化物酶性质,发展了对 H2O2 和谷胱甘肽的比 色检测方法。3.以提高纳米酶与底物反应界面的电子传递为目标,设计、合成了水热碳球负载Fe2+/Fe3+(CNPs@Fe)复合物,用于H2O2的比色检测。CNPs@Fe对H2O2的催化效率分别是Fe2+和Fe3O4的4.25倍和70.4倍,表明CNPs@Fe的类过氧化酶活性较Fe2+和Fe3O4强。通过高分辨率质谱证实了 CNPs具有芳香结构。芳香结构不仅有利于加速电子转移,而且可以吸附比色底物,进而使CNPs@Fe表现出增强的类过氧化酶活性。基于CNPs@Fe的比色法,对H2O2的检测线性范围为 10-1200 μmol/L,检测限为 3μmol/L。4.以探索水热碳材料的吸附行为在对映体手性分馏中的作用为目标,设计、合成了手性的水热碳量子点(CQDs)和非手性的CQDs,并以CQDs为催化剂开展了对氧氟沙星对映体降解的研究。手性CQDs对氧氟沙星对映体存在选择性降解作用,而非手性CQDs没有此作用。使用(+)-CQDs为研究模型,通过荧光淬灭、热力学分析和理论计算等方法揭示了手性CQDs对氧氟沙星对映体手性分馏的原因在于:相反手性相互作用((+)-CQDs和(-)-氧氟沙星)强于同手性相互作用((+)-CQDs和(+)-氧氟沙星)。因此,手性CQDs与对映体之间的不同吸附作用力是造成手性分馏的主要原因。
祝晓辉[8](2021)在《纤维负载氧化钯催化甲酸盐制氢及串联降解有机污染物》文中认为能源短缺与环境污染是当今社会面临的两大难题。氢能以其来源广泛、热值高、产物无污染等优点将成为未来的主流能源。其中,催化甲酸及其衍生物制氢已成为当前氢能开发的热点领域之一。然而,低产氢效率和低选择性是制约该技术实际应用的瓶颈问题。同时,传统降解纺织印染废水的生物法、芬顿法以及光电催化等技术面临着处理条件苛刻、效率低以及易二次污染等问题,也亟需开发新技术和新方法。针对上述问题,本文做了三个方面的研究。首先,我们利用无机中空纳米纤维的高比表面积和丰富的传质通道,以一维钛酸盐纳米纤维作为氧化钯纳米催化剂的载体,大幅提高了氧化钯室温催化甲酸盐制氢的活性和选择性。其次,本文利用甲酸盐制氢反应过程中产生的大量活性自由基作为氧化剂和还原剂,用于快速降解包括硝基酚和染料在内的多种有机污染物,成功构建了串联催化体系。最后,以纺织工程技术为指导,本文设计开发了柔性有机纤维负载无机纳米催化剂体系,优化了纳米催化剂的活性,增进了纳米催化剂的稳定性,有效解决了无机纳米催化剂在实际使用过程中易团聚、易失活以及无法有效回收等痛点问题,最终为氢能开发和污染物处理提供了全新的思路和方法。本文具体研究内容如下:(1)基于柯肯达尔效应,我们开发了一维钛酸盐纳米纤维负载空心Pd O纳米催化材料(kv-Pd O/Ti NFs)。无需外加助剂,kv-Pd O/Ti NFs表现出优异的室温选择性催化甲酸钠产氢活性,产氢速率可达15.8 mol g Pd-1 h-1,反应转化率TOF值高达6312.7 h-1。反应气体成分只有H2,无COx的产生,减少温室气体排放的同时也避免了催化剂中毒失活,从而使催化剂具有高稳定性。基于实验和DFT计算结果,我们发现暴露在表面的Pd和最外缘的O原子显着增强了Pd O(101)催化活化C-H键以及分解水的能力,改变了反应路径,降低了反应活化能,这是kv-Pd O/Ti NFs高效催化甲酸钠制氢的根本原因。(2)通过原位还原技术,我们将纳米Pd负载于Ti NFs上,并使Pd在O2气氛中充分氧化,成功制备出价态可变的Pd Ox/Ti NFs(1<x<2)高性能催化材料,并基于制氢反应过程中产生的活性自由基,构建了选择性串联催化还原硝基酚至氨基酚的反应体系。研究表明,硝基酚本身的共轭效应使其可选择性吸附在Pd Ox中的O原子上,被邻近H自由基还原为氨基后,才从催化材料表面脱附。这一过程保证了硝基转化为氨基的催化选择性接近100%,而反应决速步骤则是-NO2还原为-NO。硝基酚彻底还原为氨基酚后,剩余的甲酸盐会继续催化产生H2,因此反应体系的氢利用率可达100%。(3)为解决纳米催化剂易团聚失活的问题,我们利用纺织纤维材料的柔性、易加工、表面性能可控等特性,通过表面水热适度刻蚀聚酰亚胺纤维,将其与氧化钯纳米催化剂复合,制备了柔性复合纤维催化材料。纤维载体为纳米催化材料提供了吸附位点,同时可将反应底物富集,提供了催化反应微环境。我们将复合纤维催化材料结合甲酸盐制氢反应,用于串联降解偶氮类染料。结果表明,在室温反应条件下,该体系不仅对单一染料有高效的脱色降解效果,具有良好的耐高盐特性,还可实现多种染料的同步高效脱色降解,为复杂环境下纺织印染废水的处理提供了新的解决途径。
马莹[9](2020)在《石墨烯/二氧化钛基多元复合膜光催化降解酚类污染物性能与机理研究》文中研究表明随着经济和社会的高速发展,人类赖以生存的环境受到了严重破坏,水污染现象日益严重,已经威胁到人类的健康和生态安全。目前主要运用物理、化学、生物等方法进行污水处理,但大部分方法处理成本高、周期长,特别是对难生物降解的有毒、有害物质,处理难度大,降解效率低,不能彻底解决污染问题。光催化氧化技术因其具有直接利用太阳光、简单易行、经济实用、反应条件温和、无二次污染等优点,近年来受到各国研究者的重视。然而在光催化降解有机污染物过程中,制备高效、稳定的光催化剂始终是急需解决的问题。同时,开展对同系列有机污染物光催化降解性能研究和理论预测也成为新的研究热点。基于上述问题,本论文制备了石墨烯/二氧化钛(GR/Ti O2)、磷钨酸/石墨烯/二氧化钛(HPW/GR/Ti O2)和黑磷/石墨烯/二氧化钛(BP/GR/Ti O2)复合膜催化剂,利用透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射分析(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线能谱(EDS)、紫外可见漫反射(UV-VIS/DRS)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)、光电化学实验和电子自旋共振(ESR)等方法对其进行表征。以邻氯苯酚(o-CP)为目标污染物,对复合膜的光催化性能、降解条件和光催化机理进行了研究。利用HPW/GR/Ti O2对8种酚类(氯酚类和双酚类)化合物进行光催化降解研究,建立了结构参数与光催化降解速率常数(k)的定量构效关系(QSAR)模型,实现了对酚类污染物光催化降解速率常数的理论预测。为复合膜催化剂的实际应用提供了基础数据。本论文的主要研究结果如下:(1)利用维管束植物(高羊茅)为碳源制备GR,通过溶胶凝胶法与Ti O2复合,制备GR/Ti O2复合膜,开展对邻氯苯酚的光催化降解研究。结果表明,GR的掺杂不仅增加了催化剂对可见光的吸收范围,还能够提高Ti O2光生电子空穴的分离率;当GR的掺杂比例为0.3%时,催化剂中GR以片状结构存在,且双层复合膜对邻氯苯酚的光催化降解性能最好;与纯Ti O2膜相比,GR/Ti O2复合膜对邻氯苯酚的光催化降解效率提高了30.98%。光催化机理研究揭示,模拟太阳光下,GR/Ti O2复合膜对邻氯苯酚光催化降解的活性氧基团(ROS)为·OH和·O2-。该研究为生物质来源GR在光催化领域的应用提供了基础数据,同时也降低了光催化剂的制备成本。(2)通过溶胶凝胶法制备了磷钨酸(HPW)/GR/Ti O2复合膜。实验结果表明,HPW的加入提高了Ti O2光生e-和h+的分离率,并且HPW、GR、Ti O2之间存在较强的相互作用,使HPW/GR/Ti O2复合膜的光催化活性与GR/Ti O2相比有明显的提升,增强了其光催化降解邻氯苯酚的稳定性和循环使用性。当HPW的掺杂比例为1.0%、污染物初始浓度为5 mg L-1、p H=6.3时,模拟太阳光下HPW/GR/Ti O2复合膜对邻氯苯酚光催化降解效率最大(97.02%),且远高于GR/Ti O2。经过10次循环使用,HPW/GR/Ti O2复合膜对邻氯苯酚的光催化降解效率仍可达到94.33%。在光催化降解过程中,GR/Ti O2与HPW/GR/Ti O2复合膜均可产生·OH和·O2-,其中HPW/GR/Ti O2复合膜产生·O2-的能力明显优于GR/Ti O2复合膜。(3)以8种酚类化合物为目标污染物,对HPW/GR/Ti O2复合膜的光催化性能进行综合评价。自由基捕获实验结果表明,·OH和·O2-是大多数酚类化合物光催化降解过程的主要ROS。相同条件下光照5 h后,HPW/GR/Ti O2复合膜对氯酚类和双酚类污染物光催化降解效率分别为:邻氯苯酚(97.02%)>2,4,6-三氯酚(96.95%)>五氯酚(92.88%)>2,4-二氯酚(82.71%);双酚S(93.28%)>双酚A(91.39%)>双酚AP(74.71%)>双酚AF(68.63%)。这种差异主要是由酚类化合物的结构差异引起的。利用酚类化合物的结构参数和光催化降解速率常数(k)构建了QSAR模型(log k=–1.960–0.007 RDF060s–0.441MATS5m,n=8,R2adj=0.970),成功预测了HPW/GR/Ti O2复合膜对其它酚类化合物光催化降解的k值。为HPW/GR/Ti O2复合膜光催化降解含酚废水的实际应用和理论预测提供了借鉴。(4)合成新材料黑磷烯(BP),通过溶胶凝胶法成功制备了BP/Ti O2与BP/GR/Ti O2复合膜光催化剂。与GR/Ti O2和HPW/GR/Ti O2相比,BP的掺杂不仅提高了复合膜催化剂的比表面积,增加了催化剂对可见光的吸收范围,还能够产生新的ROS—1O2。当BP掺杂比例为0.3%时,模拟太阳光照射下,BP/GR/Ti O2复合膜对邻氯苯酚的光催化降解效率、稳定性和循环使用性(10次循环,邻氯苯酚的去除率为98.16%~96.49%)均优于HPW/GR/Ti O2(10次循环,邻氯苯酚的去除率为97.02%~94.33%);光照600 min后,BP/GR/Ti O2复合膜对邻氯苯酚光催化降解的矿化率(60.12%)也高于HPW/GR/Ti O2(42.23%)。该研究为BP在有机污染物光催化降解领域中的应用提供了基础数据和参考。
陈丹丹[10](2020)在《Fe-MOFs@PANI复合材料的制备及其光催化性能研究》文中研究说明随着工业化进程的加快,大量有毒有害污染物排放进入水体,其中包括重金属和有机污染物,对环境甚至人类健康造成潜在威胁。在水处理技术中,光催化法作为一种高效节能的技术逐渐引起关注。该技术能够利用太阳光将高毒的Cr(Ⅵ)还原成低毒的Cr(Ⅲ),并且可以将难生物降解的大分子有机污染物降解为小分子无毒物质,甚至完全矿化为CO2和H2O。金属-有机骨架(Metal-organic framework,MOFs)作为光催化剂已广泛应用于环境修复领域。其中Fe-MOFs作为一种可见光响应的催化剂,能够对重金属和有机污染物进行有效的光催化降解。为了进一步提高Fe-MOFs的光催化活性,采用导电聚合物-聚苯胺(PANI)来修饰Fe-MOFs来构建更强大的光催化材料,在本课题研究中,我们选用了MIL-100(Fe),MIL-88A(Fe)和PANI为原材料合成系列复合光催化剂,探究了复合材料的光催化还原六价铬及降解有机污染物的性能,以及光催化活性的影响因素被探究。提出并验证了反应机理。本论文的主要工作如下:1.以结构稳定的金属有机骨架材料MIL-100(Fe)与导电聚合物-聚苯胺(PANI)为原料,采用简易的机械球磨法制备了Z型异质结MIL-100(Fe)/PANI复合材料,并通过粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、高倍透射电镜(HRTEM)、光致发光发射光谱(PL)、X射线光电子能谱分析(XPS)以及紫外可见漫反射(UV-vis DRS)等手段对其进行了表征。研究了MIL-100(Fe)/PANI复合光催化剂在白光下对Cr(Ⅵ)还原的光催化活性,结果表明,MP9%光催化还原Cr(Ⅵ)效率比单独的MIL-100(Fe)提高3倍以上。还考察了不同投加量的乙醇作为空穴消耗剂、pH值(2-8)及共存离子(自来水、湖水等水中的离子)对MP9%还原Cr(Ⅵ)的影响。并且在白光照射下,MP9%对有机污染物四环素(TC)也表现出良好的光催化降解效率。此外,还研究了MP9%在Cr(Ⅵ)和TC的混合体系中的光催化性能。结果表明,混合体系中Cr(Ⅵ)和四环素的光催化降解效率比单一组分体系中的降解效率有所提高,这表明MP9%对两种污染物的降解具有协调促进作用。这也能够通过电化学交流阻抗谱和光致发光光谱测定被证实的。因此根据电化学表征,电子自旋共振实验结果,提出并验证了可能的反应机理。光催化还原Cr(Ⅵ)循环实验也表明,MP9%作为光催化剂具有良好的可循环利用性和稳定性。2.为了验证PANI修饰其他Fe-MOF改善光催化活性普适性,因此继续选用其他Fe-MOF进行探究。选用具可见光响应性能的铁基金属有机骨架材料MIL-88A与PANI为原料,采用一锅水热法制备了一系列不同比例的PANI/MIL-88A复合材料,命名为Px@M88(x代表FeCl3·6H2O:PANI的初始质量比),并通过粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外可见漫反射率、形貌表征(扫描电镜、透射电镜和高倍透射电镜)、X射线光电子能谱分析、以及光致发光发射光谱等手段对其进行表征。研究了Px@M88在白光下对Cr(Ⅵ)还原的光催化性能进行探究,研究发现Px@M88复合材料光催化还原Cr(Ⅵ)的效率较单独的MIL-88A也有较大提升,并选用最佳光催化剂P9@M88来考察了有机小分子化合物、pH值(2、3、4、5、6、7和9)及其外来离子(自来水、湖水等水中的离子)对还原Cr(Ⅵ)的影响。结果表明,Px@M88光催化还原Cr(Ⅵ)速率较单独的MIL-88A提高3.5倍。通过光催化还原Cr(Ⅵ)循环实验也表明,P9@M88作为还原六价铬的光催化剂具有可循环利用性和稳定性。并根据电化学分析,X射线光电子能谱以及电子自旋共振测试分析提出了P9@M88光催化还原Cr(Ⅵ)可能的机理。3.考虑到原位水热法制得的Px@M88复合材料存在大量的Fe-O簇,其可以被H2O2活化发生光芬顿高级氧化反应,从而提高有机污染物降解效率。在光芬顿实验中,以双酚A(BPA),亚甲基蓝(MB),罗丹明B(RhB)为目标靶物,在可见光下探究了P9@M88降解有机污染物的光催化活性。实验结果表明,当H2O2和光源共存条件下,P9@M88对三种有机污染物光降解效率最优,这归因于MIL-88A中的铁-氧簇和过氧化氢反应能产生羟基自由基,而羟基自由基是光芬顿体系中主要的氧化物种,能够促进有机污染物降解。P9@M88催化剂比MIL-88A催化剂的芬顿体系表现出更好的有机污染物降解效率,是由于P9@M88复合物形成的Ⅱ型异质结界面间电荷迁移能力的增强。通过质谱测试结果推断出BPA降解路径。提出并验证了该材料降解有机污染物的反应机理。并对材料的可循环利用性和稳定性进行探究。
二、水溶液中苯酚在阳光下催化氧化降解的初步研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、水溶液中苯酚在阳光下催化氧化降解的初步研究(论文提纲范文)
(1)PDINH系列有机-无机光催化剂制备及其降解苯酚性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 光催化机理及应用 |
1.2.1 光催化简介 |
1.2.2 光催化剂机理 |
1.2.3 光催化技术应用 |
1.3 苯酚污染的状况及治理 |
1.3.1 苯酚污染的来源 |
1.3.2 苯酚污染的危害 |
1.3.3 苯酚污染的治理现状 |
1.4 本论文涉及的光催化剂的研究进展 |
1.4.1 无机光催化剂 |
1.4.2 有机光催化剂 |
1.4.3 降解苯酚的有机-无机光催化剂研究 |
1.5 本实验的选题依据及研究内容 |
1.5.1 本课题的选题依据 |
1.5.2 本课题研究内容 |
1.5.3 创新点 |
2 实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.2 实验表征与性能评价 |
2.2.1 表征方法 |
2.2.2 光催化评价装置 |
2.2.3 自由基捕获实验 |
3 PDINH/Bi_2WO_6有机-无机光催化剂的制备及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 PDINH制备 |
3.2.2 PDINH/Bi_2WO_6制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 PDINH/Bi_2WO_6的结构和形貌表征 |
3.3.2 PDINH/Bi_2WO_6的光学性能表征 |
3.3.3 PDINH/Bi_2WO_6的光催化活性测试 |
3.3.4 光催化机理 |
4 PDINH/TiO_2有机-无机光催化剂制备及催化性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 PDINH/TiO_2制备 |
4.2.1 PDINH制备 |
4.2.2 PDINH/TiO_2制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 XRD分析 |
4.3.2 TEM分析 |
4.3.3 XPS分析 |
4.3.4 FT-IR分析 |
4.3.5 PL分析 |
4.3.6 光催化性能评价 |
4.3.7 催化剂稳定性测试 |
4.3.8 光催化机理 |
5 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6有机-无机光催化剂制备及催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 PDINH制备 |
5.2.2 Bi_2WO_6制备 |
5.2.3 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6的形态和微观结构表征 |
5.3.2 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6的光学性能表征 |
5.3.3 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6光催化性能测试 |
5.3.4 光催化机理探讨 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间研究成果 |
致谢 |
附件 |
(2)非均相FeMoO4/过硫酸盐体系降解有机污染物苯酚的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 含酚废水的来源及危害 |
1.2 含酚废水处理方法 |
1.2.1 物理法 |
1.2.2 生物法 |
1.2.3 化学法 |
1.3 基于硫酸根自由基的高级氧化法 |
1.3.1 均相体系-热活化 |
1.3.2 均相体系-紫外光辐射 |
1.3.3 均相体系-过渡金属离子活化 |
1.3.4 非均相体系-金属催化剂活化 |
1.3.5 非均相体系-活性炭活化 |
1.4 铁基材料活化过硫酸盐的研究 |
1.4.1 铁基催化剂活化过硫酸盐降解有机污染物的应用 |
1.4.2 负载型铁基催化剂活化过硫酸盐降解有机污染物的应用 |
1.5 研究意义及内容 |
第二章 实验材料及方法 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 FeMoO_4的制备 |
2.2.2 FeMoO_4@C的制备 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 X射线衍射表征(XRD) |
2.3.2 扫描电镜表征(SEM) |
2.3.3 拉曼表征(Raman) |
2.3.4 红外光谱表征(FTIR) |
2.4 苯酚含量的测定 |
2.4.1 苯酚溶液的配制 |
2.4.2 苯酚标准曲线的绘制 |
2.4.3 苯酚浓度及降解率的测定 |
2.5 反应动力学曲线的拟合 |
2.6 反应活化能的计算 |
2.7 苯酚降解实验 |
第三章 FeMoO_4/过硫酸盐体系降解苯酚的实验研究 |
3.1 催化剂FeMoO_4的表征分析 |
3.1.1 X-射线衍射分析(XRD) |
3.1.2 扫描电镜分析(SEM) |
3.1.3 拉曼光谱分析(Raman) |
3.1.4 红外光谱分析(FTIR) |
3.2 FeMoO_4活化过硫酸盐降解苯酚 |
3.2.1 不同催化剂对苯酚降解效果的影响 |
3.2.2 FeMoO_4投加量对苯酚降解效果的影响 |
3.2.3 Na_2S_2O_8用量对苯酚降解效果的影响 |
3.2.4 苯酚初始质量浓度对苯酚降解效果的影响 |
3.2.5 溶液初始pH对苯酚降解效果的影响 |
3.2.6 反应温度对苯酚降解效果的影响 |
3.3 共存离子对苯酚降解效果的影响 |
3.3.1 Cl~- |
3.3.2 NO_3~- |
3.3.3 HPO_4~(2-) |
3.3.4 CO_3~(2-) |
3.4 活性自由基种类的鉴定 |
3.5 FeMoO_4重复利用性实验 |
3.6 本章小结 |
第四章 FeMoO_4@C/过硫酸盐体系降解苯酚的实验研究 |
4.1 催化剂的表征分析 |
4.1.1 X-射线衍射分析(XRD) |
4.1.2 扫描电镜分析(SEM) |
4.1.3 红外光谱分析(FTIR) |
4.2 生物炭煅烧温度对苯酚降解效果的影响 |
4.3 FeMoO_4@C活化过硫酸盐降解苯酚 |
4.3.1 不同催化剂对苯酚降解效果的影响 |
4.3.2 3-FeMoO_4@C_(800)质量浓度对苯酚降解效果的影响 |
4.3.3 苯酚初始质量浓度对苯酚降解效果的影响 |
4.3.4 Na_2S_2O_8用量对苯酚降解效果的影响 |
4.3.5 溶液初始pH对苯酚降解效果的影响 |
4.3.6 反应温度对苯酚降解效果的影响 |
4.4 3-FeMoO_4@C_(800)重复利用性实验 |
4.5 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 不足与展望 |
致谢 |
参考文献 |
硕士期间发表的学术论文 |
(3)Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化降解酚类污染物的效能及机制(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题来源与研究背景 |
1.1.1 课题来源 |
1.1.2 课题研究背景 |
1.2 酚类污染物研究现状 |
1.2.1 酚类污染物的来源及危害 |
1.2.2 酚类污染物去除方法研究进展 |
1.2.3 酚类污染物降解机理分析现状 |
1.3 紫外光解与光催化氧化处理技术研究现状 |
1.3.1 紫外光解研究进展 |
1.3.2 紫外光催化氧化研究进展 |
1.4 氯氧铋催化剂研究进展 |
1.4.1 氯氧铋催化剂性质及催化机理 |
1.4.2 氯氧铋催化剂制备方法研究现状 |
1.4.3 氯氧铋催化剂改性方法研究现状 |
1.5 DFT理论分析方法综述 |
1.5.1 激发态分析 |
1.5.2 反应特性分析 |
1.5.3 过渡态理论 |
1.6 存在的问题及课题的提出与研究的目的和意义 |
1.6.1 存在的问题及本课题的提出 |
1.6.2 课题研究的目的和意义 |
1.7 课题主要研究内容和技术路线 |
1.7.1 主要研究内容 |
1.7.2 技术路线 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化材料的制备与表征 |
2.2.1 催化材料的制备 |
2.2.2 催化材料的表征 |
2.3 研究方法 |
2.3.1 紫外光辐照度变化规律实验 |
2.3.2 紫外光降解实验 |
2.3.3 紫外光催化实验 |
2.3.4 动力学研究 |
2.4 分析方法 |
2.4.1 目标污染物分析方法 |
2.4.2 活性物种检测方法 |
2.4.3 降解产物分析方法 |
2.4.4 总有机碳分析 |
2.4.5 无机离子分析 |
2.5 Gaussian理论计算方法 |
2.5.1 量子化学描述符 |
2.5.2 福井函数 |
2.5.3 平均局域离子化能 |
2.5.4 热力学机制 |
第3章 UV和VUV对不同取代基酚类污染物的光解规律研究 |
3.1 引言 |
3.2 UV和VUV在不同介质中的辐照度变化 |
3.3 UV和VUV对不同取代基酚类污染物光解规律 |
3.3.1 光解效能 |
3.3.2 光解动力学研究 |
3.4 紫外光光解酚类污染物影响因素 |
3.4.1 初始浓度的影响 |
3.4.2 初始p H值的影响 |
3.4.3 光解时间的影响 |
3.4.4 不同水质背景下酚类污染物的紫外光解效能 |
3.4.5 水中常见无机离子对酚类污染物紫外光解效能的影响 |
3.5 腐殖酸对酚类污染物VUV光解效能的影响 |
3.5.1 腐殖酸浓度的影响 |
3.5.2 腐殖酸官能团理论分析 |
3.6 紫外光照射体系下反应活性物种的识别与矿化度 |
3.6.1 反应活性物种的识别 |
3.6.2 矿化分析 |
3.7 本章小结 |
第4章 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭对难光解酚的VUV光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化反应体系的确定与合成条件影响因素研究 |
4.2.1 催化反应体系的确定 |
4.2.2 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭合成条件的优化 |
4.3 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭复合光催化材料的结构表征 |
4.3.1 晶型分析 |
4.3.2 形貌分析 |
4.3.3 元素组成及价态分析 |
4.3.4 光学性能分析 |
4.4 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭VUV辐照下的光催化效能研究 |
4.4.1 降解效能及能耗分析 |
4.4.2 反应条件对Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭催化活性的影响 |
4.4.3 循环使用次数对Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化性能的影响 |
4.4.4 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭在不同水质背景下对PNP降解效能研究 |
4.5 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭对难光解酚的降解效能研究 |
4.6 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭VUV光催化体系下反应活性物种识别与矿化分析 |
4.6.1 反应活性物种的识别 |
4.6.2 矿化分析 |
4.7 本章小结 |
第5章 基于DFT理论的酚类污染物紫外光解与光催化机制研究 |
5.1 引言 |
5.2 不同取代基酚类污染物分子结构 |
5.3 不同取代基酚类污染物反应特性DFT理论研究 |
5.3.1 电荷数值分布 |
5.3.2 物质给电子能力 |
5.3.3 前线轨道能量 |
5.3.4 热力学反应能量 |
5.4 反应活性位点分析 |
5.4.1 福井函数分析 |
5.4.2 平均局部离子化能分析 |
5.5 取代酚污染物降解机理分析 |
5.5.1 苯酚在VUV紫外光照射下的降解路径 |
5.5.2 对苯二酚在VUV紫外光照射下的降解路径 |
5.5.3 对硝基苯酚在VUV紫外光照射下的降解路径 |
5.6 双酚A降解机理分析 |
5.6.1 ·OH氧化BPA机理分析 |
5.6.2 BPA紫外光解机理分析 |
5.6.3 BPA在 VUV照射下的降解路径 |
5.7 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭在VUV照射下的光催化机制分析 |
5.8 本章小结 |
结论 |
附录 |
附录 A 酚类污染物的键长 |
附录 B 酚类污染物的键角 |
附录 C 平均局部离子化能极值点值 |
附录 D BPA与·OH反应过渡态与中间产物 |
附录 E BPA与·OH反应过渡态IRC路径图 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
致谢 |
个人简历 |
(4)负载型金属氧化物催化臭氧氧化对氯苯酚的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 国内外氯酚类废水处理技术研究现状 |
1.2.1 生物降解法 |
1.2.2 吸附法 |
1.2.3 化学氧化法 |
1.3 臭氧的性质及催化氧化技术研究进展 |
1.3.1 臭氧的性质 |
1.3.2 催化臭氧氧化技术 |
1.4 本论文的研究目的、内容和创新点 |
1.4.1 研究目的 |
1.4.2 主要研究内容 |
1.4.3 技术路线 |
1.4.4 课题创新点 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 实验装置 |
2.2.2 实验过程 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 对氯苯酚的测定方法 |
2.3.2 气相与液相中臭氧浓度的测定方法 |
2.3.3 总有机碳的测定 |
2.3.4 降解产物的测定 |
2.3.5 H_2O_2浓度的测定 |
2.4 催化剂的表征方法 |
2.4.1 X射线衍射测试分析 |
2.4.2 扫描电子显微镜测试及能谱分析 |
2.4.3 X衍射光电子能谱分析 |
2.4.4 红外光谱测试分析 |
2.4.5 比表面积和孔径测定 |
2.4.6 催化剂表面零电荷点测定 |
第3章 锰基催化剂的制备与催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 膨胀石墨的制备 |
3.2.2 催化剂载体的制备 |
3.2.3 催化剂活性组分的负载 |
3.3 催化剂的表征 |
3.3.1 XRD分析 |
3.3.2 SEM和 EDS分析 |
3.3.3 催化剂的比表面积及孔径分布 |
3.3.4 催化剂的表面化学态分析 |
3.3.5 傅里叶红外光谱表征分析 |
3.3.6 催化剂的表面电荷状态 |
3.3.7 催化剂的稳定性 |
3.4 催化剂的催化性能研究 |
3.4.1 不同反应体系对4-CP去除效果的影响 |
3.4.2 溶液初始p H值对4-CP去除效果的影响 |
3.4.3 溶液中臭氧浓度对4-CP去除效果的影响 |
3.4.4 催化剂投加量对4-CP去除效果的影响 |
3.4.5 溶液初始浓度对4-CP去除效果的影响 |
3.4.6 溶液中共存离子对4-CP去除效果的影响 |
3.5 动力学分析 |
3.5.1 不同初始p H下4-CP降解动力学特征 |
3.5.2 不同催化剂投加量下4-CP降解动力学特征 |
3.5.3 不同臭氧投加量下4-CP降解动力学特征 |
3.5.4 不同初始浓度下4-CP降解动力学特征 |
3.6 本章小结 |
第4章 铈基催化剂的制备与性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.2.1 催化剂载体的制备 |
4.2.2 活性组分的负载 |
4.3 催化剂的表征 |
4.3.1 催化剂的XRD表征分析 |
4.3.2 催化剂的SEM和 EDS表征分析 |
4.3.3 催化剂的比表面积及孔径分布 |
4.3.4 催化剂的XPS分析 |
4.3.5 催化剂的FT-IR分析 |
4.3.6 催化剂的表面电荷状态 |
4.3.7 催化剂的稳定性 |
4.4 催化剂的性能研究 |
4.4.1 不同反应体系对4-CP的降解效能的影响 |
4.4.2 溶液初始p H对4-CP的降解效能的影响 |
4.4.3 臭氧浓度对4-CP的降解效能的影响 |
4.4.4 催化剂投加量对4-CP的降解效能的影响 |
4.4.5 初始浓度对4-CP的降解效能的影响 |
4.4.6 共存离子对4-CP的降解效能的影响 |
4.5 对氯苯酚降解的动力学分析 |
4.5.1 初始p H对4-CP的降解动力学的影响 |
4.5.2 催化剂投加量对4-CP的降解动力学的影响 |
4.5.3 臭氧浓度对4-CP的降解动力学的影响 |
4.5.4 溶液初始浓度对4-CP的降解动力学的影响 |
4.6 本章小结 |
第5章 对氯苯酚的降解机理与降解历程 |
5.1 引言 |
5.2 非均相催化臭氧化反应体系的机理探讨 |
5.2.1 催化剂的表面性质分析 |
5.2.2 羟基自由基对反应体系的验证 |
5.2.3 反应过程中H_2O_2浓度变化 |
5.2.4 对氯苯酚中间产物的检测 |
5.2.5 对氯苯酚的降解历程 |
5.3 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果 |
致谢 |
(5)TiO2/MOFs复合材料的合成及光催化去除水体中污染物性能研究(论文提纲范文)
致谢1 |
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 光催化技术的原理及应用 |
1.2.1 光催化反应的基本原理 |
1.2.2 光催化技术的应用 |
1.3 金属-有机骨架基材料的合成及其在光催化废水处理中的应用 |
1.4 选题的目的及意义 |
第2章 印加万寿菊花状TiO_2/MIL-125壳-核复合材料用于增强光催化还原Cr(Ⅵ) |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验所用试剂及仪器 |
2.2.2 TiO_2/MIL-125复合物的制备 |
2.2.3 表征与检测手段 |
2.2.4 光催化性能测试 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 MIL-125及复合物的表征 |
2.3.2 TiO_2/MIL-125的光催化还原Cr(Ⅵ)性能探究 |
2.3.3 TiO_2/MIL-125的重复利用性及稳定性探究 |
2.3.4 TiO_2/MIL-125复合材料的光催化机理探究 |
2.4 本章小结 |
第3章 P25/MIL-100(Fe)复合物光催化活化过硫酸盐降解诺氟沙星性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验所用试剂及仪器 |
3.2.2 P25/MIL-100(Fe)复合物的制备 |
3.2.3 表征与检测手段 |
3.2.4 光催化性能测试 |
3.2.5 硫酸根自由基及剩余PS的定量及检测方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 MIL-100(Fe)及复合物的表征 |
3.3.2 MIL-100(Fe)及其复合物的光催化活化PS降解NOF性能探究 |
3.3.3 P1M1的重复利用性和稳定性探究 |
3.3.4 P1M1的光催化活化PS降解NOF机理探究 |
3.4 本章小结 |
第4章 S-TiO_2/UiO-66-NH_2复合材料光催化还原Cr(Ⅵ)及降解双酚A性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验所用试剂及仪器 |
4.2.2 S-TiO_2/UiO-66-NH_2复合物的制备 |
4.2.3 表征与检测手段 |
4.2.4 光催化性能测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 S-TiO_2、UiO-66-NH_2及其复合物的表征 |
4.3.2 UiO-66-NH_2、S-TiO_2及其复合物的光催化还原Cr(Ⅵ)性能探究 |
4.3.3 UiO-66-NH_2、S-TiO_2及其复合物的光催化降解双酚A性能探究 |
4.3.4 U1T3的重复利用性和稳定性探究 |
4.3.5 U1T3复合物光催化机理探究 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
参考文献 |
致谢2 |
攻读硕士期间研究成果 |
(6)改性生物炭对于水中重金属与有机污染物去除的性能与机理(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 生物炭简介 |
1.2 生物质基本组成及成碳行为 |
1.3 生物炭环境应用 |
1.3.1 生物炭作为重金属吸附剂 |
1.3.2 生物炭作为高级氧化催化剂 |
1.3.3 生物炭作为电催化剂去除污染物 |
1.4 生物炭改性方法 |
1.4.1 孔隙调控 |
1.4.2 表面官能团调控 |
1.4.3 活性金属组分负载 |
1.5 前人研究中的不足 |
1.6 本文主要内容 |
1.6.1 研究目的与意义 |
1.6.2 课题来源 |
1.6.3 章节分布 |
第2章 材料与方法 |
2.1 材料与试剂 |
2.1.1 实验材料 |
2.1.2 实验试剂 |
2.1.3 实验仪器 |
2.2 生物炭制备方法 |
2.3 生物炭表征方法 |
2.4 自由基捕获方法 |
2.5 产物分析方法 |
2.5.1 重金属测量 |
2.5.2 有机污染物测量 |
2.5.3 过硫酸盐浓度测定 |
2.5.4 过氧化氢浓度测定 |
2.5.5 二价铁浓度的测定 |
2.6 电化学实验方法 |
2.6.1 旋转圆盘电极 |
2.6.2 电化学测试平台 |
第3章 KMnO_4氧化负载MnOx强化磁性生物炭吸附重金属 |
3.1 前言 |
3.2 生物炭制备及实验方法 |
3.2.1 吸附剂制备方法 |
3.2.2 吸附实验方法 |
3.2.3 生物炭吸附机理定量探究方法 |
3.3 结果讨论 |
3.3.1 磁性生物炭KMnO_4改性前后的理化性质表征 |
3.3.2 改性磁性生物炭对于Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附等温线 |
3.3.3 吸附剂对于Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附动力学 |
3.3.4 改性磁性生物炭对于Pb(Ⅱ)与Cd(Ⅱ)的吸附机理 |
3.3.5 溶液参数对于改性磁性生物炭吸附性能的影响 |
3.3.6 改性生物炭的磁力回收特性 |
3.4 本章小结 |
第4章 高温CO_2促进生物炭石墨化脱氧提升PDS催化活性 |
4.1 引言 |
4.2 实验材料及方法 |
4.2.1 生物炭制备及改性生物炭制备 |
4.2.2 生物炭与改性生物炭吸附及催化降解性能评价方法 |
4.2.3 改性生物炭活化过硫酸盐机理探究 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 生物炭与CO_2改性生物炭表征 |
4.3.2 改性生物炭对于苯酚的吸附和催化降解特性 |
4.3.3 CO_2改性生物炭对于过硫酸盐活化机理 |
4.3.4 溶液参数对于AC950/PS体系的影响 |
4.3.5 AC950/PS体系对于氯酚类的降解性能以及降解反应路径 |
4.3.6 AC950 的重复使用性,失效机理及再生方法 |
4.4 本章小结 |
第5章 中温ZnCl_2改性提升生物炭介孔比例及羰基官能团强化PDS催化活性 |
5.1 简介 |
5.2 实验材料及方法 |
5.2.1 低温多孔生物炭的制备 |
5.2.2 多孔生物炭海藻酸盐复合水凝胶制备 |
5.2.3 多孔生物炭的吸附和催化降解实验 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 多孔生物炭的表征 |
5.3.2 氯化锌改性生物炭对于SMX的吸附与催化降解 |
5.3.3 氯化锌活化法对于其他原料的适用性 |
5.3.4 溶液性质对于Zn BC-3/PDS降解性能的影响 |
5.3.5 氯化锌改性生物炭对于过硫酸盐的活化机理及SMX的降解机理 |
5.3.6 基于海藻酸盐水凝胶的流动式反应器 |
5.4 本章小结 |
第6章 控温炭化优化生物炭表面氧形态提升电还原制过氧化氢性能 |
6.1 引言 |
6.2 实验材料及方法 |
6.2.1 多孔生物炭制备方法 |
6.2.2 多孔生物炭阴极制备 |
6.2.3 电化学测试方法 |
6.2.4 多孔生物炭的电芬顿性能评价 |
6.2.5 样品分析方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 多孔生物炭表征 |
6.3.2 多孔生物炭电极的过氧化氢电合成性能 |
6.3.3 多孔生物炭的电化学Fe(III)还原能力 |
6.3.4 多孔生物炭电芬顿阴极对污染物的降解能力 |
6.3.5 多孔生物炭电芬顿系统中苯酚的降解机理 |
6.3.6 多孔生物炭电芬顿阴极对于不同污染物的适用性 |
6.3.7 多孔生物炭电芬顿体系的稳定性 |
6.4 本章小结 |
第7章 全文总结与展望 |
7.1 全文小结 |
7.2 本文创新点 |
7.3 研究不足与展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读博士学位期间科研成果 |
(7)水热碳材料的吸附性能及在固相萃取、比色传感和手性分馏中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 水热碳材料 |
1.2.1 水热碳材料简介 |
1.2.2 水热碳材料的合成 |
1.2.2.1 水热碳球的合成 |
1.2.2.2 水热碳量子点(CQDs)的合成 |
1.3 水热碳材料的应用 |
1.3.1 水热碳材料的分析应用 |
1.3.2 水热碳材料的光化学应用 |
1.4 本文的立题思想、研究内容 |
参考文献 |
第二章 水热碳壳包覆γ-Fe_2O_3作为磁性固相萃取吸附剂用于三苯甲烷染料的超高效液相质谱质谱分析 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 化学试剂 |
2.2.2 仪器和分析条件 |
2.2.3 焦糖化水热碳纳米材料包覆氧化铁纳米粒子(γ-Fe_2O_3@CNM)的合成 |
2.2.4 MSPE过程 |
2.2.5 超高效液相色谱-质谱质谱(UPLC-MS/MS)分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 γ-Fe_2O_3@CNM的表征 |
2.3.2 基于γ-Fe_2O_3@CNM MPSE的吸附容量 |
2.3.3 γ-Fe_2O_3@CNM作为磁性固相萃取剂的萃取过程的优化 |
2.3.4 UPLC-MS/MS方法的验证 |
2.3.5 真实水样的分析 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 水热碳材料-Cu_(1.8)S复合物:活性增强的类过氧化物酶用于过氧化氢和谷胱甘肽的比色检测 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 化学试剂 |
3.2.2 仪器和表征手段 |
3.2.3 Cu_(1.8)S-cgmc的合成 |
3.2.4 Cu_(1.8)S-cgmc的类过氧化酶活性评价 |
3.2.5 Cu_(1.8)S-cgmc的类过氧化酶活性稳态动力学分析 |
3.2.6 等温量热滴定 |
3.2.7 H_20_2的比色检测 |
3.2.8 谷胱甘肽的比色检测 |
3.2.9 标准检测方法 |
3.2.10 Cu_(1.8)S-cgmc的稳定性和重现性 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Cu_(1.8)S-cgmc表征 |
3.3.2 Cu_(1.8)S-cgmc类过氧化物酶活性的评价 |
3.3.3 稳态动力学研究 |
3.3.4 Cu_(1.8)S-cgmc对比色底物亲和力的研究 |
3.3.5 腌制食品中H_2O_2的比色检测 |
3.3.6 黄瓜中谷胱甘肽的比色检测分析 |
3.3.7 Cu_(1.8)S-cgmc类过氧化物酶催化活性稳定性的评价 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 水热碳纳米颗粒负载Fe~(2+)/Fe~(3+): 活性增强的类过氧化物酶用于H_2O_2比色检测 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 仪器 |
4.2.3 焦糖化水热碳纳米颗粒的合成 |
4.2.4 Fe离子负载的水热碳纳米颗粒(CNPs@Fe)的合成 |
4.2.5 CNPs@Fe中Fe的释放 |
4.2.6 CNPs@Fe的类过氧化物酶催化活性测试 |
4.2.7 自由基检测分析 |
4.2.8 H_2O_2的比色检测 |
4.2.9 标准方法测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 材料表征 |
4.3.2 CNPs@Fe的类过氧化物酶催化活性 |
4.3.3 稳态动力学研究 |
4.3.4 羟基自由基的产生 |
4.3.5 滴眼液中H_2O_2的比色检测 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 手性水热碳量子点对氧氟沙星对映体的手性分馏 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 仪器和表征 |
5.2.3 CQDs的制备 |
5.2.4 光催化条件 |
5.2.5 高效液相色谱(HPLC)手性分析氧氟沙星对映体 |
5.2.6 荧光猝灭分析(+)-CQDs与氧氟沙星对映体的相互作用 |
5.2.7 理论计算分析(+)-CQDs与氧氟沙星对映体的相互作用 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 (+)-CQDs的表征 |
5.3.2 (+)-CQDs对氧氟沙星对映体的选择性光催化降解 |
5.3.3 环境水样中氧氟沙星对映体的选择性降解 |
5.3.4 (+)-CQDs对氧氟沙星对映体的选择性降解机理 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第六章 总结 |
6.1 论文总结 |
6.2 本论文的创新点 |
6.3 本论文的不足 |
6.4 展望 |
致谢 |
攻读博士学位期间发表论文及荣誉奖励 |
附件 |
学位论文评阅及答辩情况表 |
(8)纤维负载氧化钯催化甲酸盐制氢及串联降解有机污染物(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及选题意义 |
1.2 催化制氢的研究进展 |
1.2.1 硼、氮基氢化物制氢 |
1.2.2 甲烷催化制氢 |
1.2.3 醇、醛类催化制氢 |
1.3 甲酸及甲酸盐催化制氢 |
1.3.1 甲酸催化制氢 |
1.3.2 甲酸盐催化制氢 |
1.3.3 甲酸(盐)催化制氢机理及中间活性产物 |
1.4 催化降解技术处理印染废水研究进展 |
1.4.1 光催化处理技术 |
1.4.2 电催化降解技术 |
1.4.3 高阶氧化处理技术 |
1.5 纳米复合催化纤维材料 |
1.5.1 纳米材料与纤维材料复合 |
1.5.2 纤维材料表面复合的方法 |
1.6 课题的提出及研究内容 |
1.6.1 空心PdO/TiNFs及室温催化甲酸盐脱氢 |
1.6.2 原位沉积制备PdO_x/TiNFs及串联催化还原硝基化合物 |
1.6.3 有机/无机柔性复合纤维材料串联降解印染废水 |
1.7 论文创新性 |
参考文献 |
第二章 钛酸盐纳米纤维负载空心PdO催化甲酸盐制氢 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 kv-PdO/TiNFs催化材料的制备 |
2.2.4 材料的表征 |
2.2.5 催化性能的测定 |
2.2.6 催化机理的分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 kv-PdO/TiNFs等材料的形貌结构及化学组成 |
2.3.2 kv-PdO/TiNFs等催化甲酸脱氢性能的研究 |
2.3.3 kv-PdO/TiNFs催化机理的研究分析及DFT理论计算 |
2.4 小结 |
参考文献 |
第三章 钛酸盐纳米纤维负载PdOx串联催化还原硝基化合物 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 PdO_x/TiNFs催化材料的制备 |
3.2.4 PdO_x/TiNFs催化材料的表征 |
3.2.5 协同催化还原对硝基苯酚的实验过程及分析方法 |
3.2.6 催化还原的机理分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 In-situ PdO_x/TiNFs材料的表征 |
3.3.2 PdO_x/TiNFs串联催化还原PNP性能 |
3.3.3 In-situ PdO_x/TiNFs材料的催化机理的研究 |
3.4 小结 |
参考文献 |
第四章 有机/无机复合纤维材料串联催化降解印染废水 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 材料制备 |
4.2.4 材料表征 |
4.2.5 催化活性检测 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 不同复合催化纤维材料SEM结果 |
4.3.2 复合纤维材料ATR-FTIR结果 |
4.3.3 聚酰亚胺复合纤维热稳定性结果分析 |
4.3.4 复合纤维串联降解有机污染物性能 |
4.4 小结 |
参考文献 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
附件1:第二章DFT理论计算详细结果 |
研究生期间发表论文 |
致谢 |
(9)石墨烯/二氧化钛基多元复合膜光催化降解酚类污染物性能与机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 前言 |
1.1 光催化技术和二氧化钛 |
1.1.1 二氧化钛光催化机理 |
1.1.2 纳米二氧化钛的改性研究 |
1.2 石墨烯在光催化领域中的应用 |
1.2.1 石墨烯性质及应用 |
1.2.2 石墨烯/二氧化钛复合催化剂光催化性能与机理的研究 |
1.2.3 石墨烯/二氧化钛复合催化剂光催化降解污染物的研究进展 |
1.3 磷钨酸在光催化领域中的应用 |
1.3.1 磷钨酸的光催化性能 |
1.3.2 磷钨酸/二氧化钛复合催化剂光催化机理的研究 |
1.3.3 磷钨酸/二氧化钛复合催化剂光催化降解污染物的研究进展 |
1.4 黑磷烯概述 |
1.4.1 黑磷烯的结构和基本性质 |
1.4.2 黑磷烯的制备方法 |
1.4.3 黑磷烯的应用 |
1.5 酚类污染物及其光催化降解研究进展 |
1.5.1 酚类污染物简介 |
1.5.2 酚类污染物的光催化降解研究进展 |
1.6 论文的选题依据、研究目标、研究内容和技术路线 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 研究目标 |
1.6.3 研究内容 |
1.6.4 技术路线 |
第二章 石墨烯/二氧化钛复合膜催化剂的制备、表征及光催化性能的研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 仪器和试剂 |
2.2.2 石墨烯/二氧化钛复合膜的制备 |
2.2.3 光催化实验及检测 |
2.2.4 数据处理与分析 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 石墨烯的表征 |
2.3.2 石墨烯/二氧化钛复合膜的表征 |
2.3.3 石墨烯/二氧化钛复合膜光催化降解邻氯苯酚影响因素研究 |
2.3.4 石墨烯/二氧化钛复合膜对邻氯苯酚光催化降解机理研究 |
2.4 小结 |
第三章 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜催化剂的制备、表征及光催化性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂与仪器 |
3.2.2 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜的制备 |
3.2.3 光催化实验过程及检测 |
3.2.4 数据处理与分析 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜的表征 |
3.3.2 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜光催化降解邻氯苯酚影响因素研究 |
3.3.3 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜光催化降解邻氯苯酚动力学及循环性能研究 |
3.3.4 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛对酚类污染物的光催化降解 |
3.3.5 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜光催化机理研究 |
3.3.6 磷钨酸/石墨烯/二氧化钛复合膜光催化降解酚类化合物的速率常数预测 |
3.4 小结 |
第四章 黑磷/石墨烯/二氧化钛复合膜催化剂的制备、表征及光催化性能的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂和仪器 |
4.2.2 黑磷/石墨烯/二氧化钛复合膜的制备 |
4.2.3 光催化实验过程及检测 |
4.2.4 数据处理与分析 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 黑磷/石墨烯/二氧化钛复合膜催化剂的表征 |
4.3.2 黑磷掺杂量对复合膜光催化性能的影响 |
4.3.3 黑磷/石墨烯/二氧化钛复合膜光催化降解邻氯苯酚动力学及循环性能研究 |
4.3.4 黑磷/石墨烯/二氧化钛复合膜光催化降解邻氯苯酚机理研究 |
4.3.5 两种石墨烯/二氧化钛基三元复合膜光催化降解邻氯苯酚的性能比较 |
4.4 小结 |
第五章 结论、创新点与展望 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
在学期间公开发表论文及着作情况 |
(10)Fe-MOFs@PANI复合材料的制备及其光催化性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 铁基MOFs光催化剂的研究进展 |
1.2.1 金属有机骨架材料(MOFs)概述 |
1.2.2 铁基MOFs光催化剂的概述 |
1.2.2.1 概述 |
1.2.2.2 Fe-MOFs的光催化降解污染物 |
1.2.2.3 Fe-MOFs的光催化水的氧化和还原 |
1.2.2.4 Fe-MOFs的光催化二氧化碳还原 |
1.3 铁基MOFs复合光催化剂的研究进展 |
1.3.1 金属纳米粒子/Fe-MOFs复合物 |
1.3.2 g-C_3N_4/Fe-MOFs复合物 |
1.3.3 金属氧化物/Fe-MOFs复合物 |
1.3.4 铋系材料/Fe-MOFs复合物 |
1.3.5 导电聚合物/Fe-MOFs复合物 |
1.4 选题的目的及意义 |
第2章 直接Z型异质结MIL-100(Fe)/PANI的构建及其光催化还原Cr(Ⅵ)与降解PPCP性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验所用试剂及仪器 |
2.2.2 MIL-100(Fe)/PANI复合材料的制备 |
2.2.3 表征与检测手段 |
2.2.4 光催化性能测试 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 MIL-100(Fe)、PANI及其复合物的表征 |
2.3.2 光催化性能探究 |
2.3.3 初始pH值的影响 |
2.3.4 空穴清除剂的影响 |
2.3.5 溶液中共存离子的影响 |
2.3.6 溶液中溶解氧的影响 |
2.3.7 材料的可循环利用性和稳定性 |
2.3.8 光催化降解四环素实验 |
2.3.9 对含Cr(Ⅵ)和TC的模拟废水的光催化研究 |
2.3.10 光催化机理探究 |
2.4 本章小结 |
第3章 Ⅱ型异质结PANI/MIL-88A的构建及其白光下光催化还原Cr(Ⅵ)性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验所试剂及仪器 |
3.2.2 PANI/MIL-88A光催化剂的制备 |
3.2.3 表征与检测手段 |
3.2.4 光催化性能测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 PANI、MIL-88A及其复合物的表征 |
3.3.2 光催化还原六价铬性能探究 |
3.3.3 溶液初始pH的影响 |
3.3.4 有机小分子酸的影响 |
3.3.5 共存离子的影响 |
3.3.6 循环利用性及稳定性探究 |
3.3.7 光催化机理探究 |
3.4 本章小结 |
第4章 PANI/MIL-88A复合材料促进白光诱导光芬顿降解双酚A及染料 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 仪器与试剂 |
4.2.2 样品的制备 |
4.2.3 表征和检测手段 |
4.2.4 光催化性能测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 光芬顿降解有机污染物性能探究 |
4.3.2 初始pH的影响 |
4.3.3 H_2O_2 投加量的影响 |
4.3.4 双酚A降解路径分析 |
4.3.5 循环利用性及稳定性探究 |
4.3.6 机理探究 |
4.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士期间研究成果 |
四、水溶液中苯酚在阳光下催化氧化降解的初步研究(论文参考文献)
- [1]PDINH系列有机-无机光催化剂制备及其降解苯酚性能研究[D]. 徐晨晨. 常州大学, 2021(01)
- [2]非均相FeMoO4/过硫酸盐体系降解有机污染物苯酚的研究[D]. 陈雪静. 沈阳化工大学, 2021(02)
- [3]Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化降解酚类污染物的效能及机制[D]. 曹婷婷. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [4]负载型金属氧化物催化臭氧氧化对氯苯酚的性能研究[D]. 宋文超. 燕山大学, 2021(01)
- [5]TiO2/MOFs复合材料的合成及光催化去除水体中污染物性能研究[D]. 李玉璇. 北京建筑大学, 2021
- [6]改性生物炭对于水中重金属与有机污染物去除的性能与机理[D]. 孙晨. 浙江大学, 2021
- [7]水热碳材料的吸附性能及在固相萃取、比色传感和手性分馏中的应用[D]. 李念露. 山东大学, 2021(11)
- [8]纤维负载氧化钯催化甲酸盐制氢及串联降解有机污染物[D]. 祝晓辉. 浙江理工大学, 2021(06)
- [9]石墨烯/二氧化钛基多元复合膜光催化降解酚类污染物性能与机理研究[D]. 马莹. 东北师范大学, 2020(04)
- [10]Fe-MOFs@PANI复合材料的制备及其光催化性能研究[D]. 陈丹丹. 北京建筑大学, 2020(08)